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Avaliação da termoconversão de microalgas pré-tratadas utilizando Molibdênio e Cobalto suportados em KIT-6
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2024-04-23) Batista, Alyxandra Carla de Medeiros; Gondim, Amanda Duarte; https://orcid.org/0000-0001-6202-572X; http://lattes.cnpq.br/6738828245487480; http://lattes.cnpq.br/3457475712194494; Huitle, Carlos Alberto Martinez; Wisniewski Júnior, Alberto; Silva, Edjane Fabiula Buriti da; Carvalho, Fabíola Correia de
Uma alternativa renovável e promissora para mitigar as emissões de gases de efeito estufa do meio ambiente é a utilização da biomassa de microalgas. Diante disso, o trabalho teve como objetivo avaliar a influência dos processos de pré-tratamentos, liofilização e acetilação (simples e dupla) aplicados nas microalgas para obtenção de bioprodutos por pirólise, como também, a aplicação do Cobalto e do Molibdênio na forma monometálica (5%) e bimetálica (2,5%) para os estudos de degradação térmica e catalítica, devido à eficiência em reações catalíticas. O estudo cinético foi realizado a partir dos métodos de Flynn-Wall-Ozawa (FWO) e Kissinger-Akahira-Sunose (KAS) para avaliar a degradação da biomassa microalgal. Os parâmetros termodinâmicos: Entalpia (ΔH), energia livre de Gibbs (ΔG) e entropia (ΔS) também foram calculados e, por fim, foi realizado a análise dos bio-óleos. A pirólise da Monoraphidium sp. confirmou que a segunda acetilação promoveu uma maior formação de bio-óleo, atingindo o rendimento de 40%. Com base nos valores do coeficiente de correlação (R2), o modelo cinético KAS que se adequa melhor ao processo de degradação, apresentou valores para Ea de 147,30; 138,60; 145,80; 144,88 e 166,43 kJ mol-1 para as seguintes amostras MA II, K6MA II, CoK6MA II, MoK6MA II e CoMoK6MA II, respectivamente. Os valores médios de ΔH, ΔG e ΔS indicam que a conversão térmica e termocatalítica da biomassa de microalgas se caracterizam como processo endotérmico, não espontâneo e de baixa reatividade, gerando valor agregado aos produtos obtidos.
Eficiência da sílica bimodal como adsorvente do dióxido de carbono para o tratamento do gás natural
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2020-06-09) Carvalho, Fabíola Correia de; Araújo, Antônio Souza de; ; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; ; http://lattes.cnpq.br/4759287276606267; Gondim, Amanda Duarte; ; http://lattes.cnpq.br/6738828245487480; Silva, Edjane Fabiula Buriti da; ; http://lattes.cnpq.br/1736653643786951; Farias, Mirna Ferreira de; ; http://lattes.cnpq.br/6906142381682790; Fernandes Júnior, Valter José;
A produção de Gás Natural (GN) no Brasil tem apresentado um aumento significativo nos últimos anos, principalmente com as operações das plataformas do pré-sal. Porém, o GN do pré-sal apresenta um desafio técnico e econômico em função da presença de contaminantes no gás, principalmente o CO2, já que possui uma concentração mais alta, com reservas que apresentam concentrações superiores a 70%, requerendo soluções tecnológicas diversas. Assim, o desenvolvimento de tecnologias e materiais que permitam capturar o CO2 e que apresentem melhor custo-benefício é de grande importância na indústria do Petróleo. Novas tecnologias utilizando materiais que permitam capturar o CO2 tem se mostrado eficiente em relação aos processos convencionais, apresentando custos mais baixos e facilidade de preparação, como a adsorventes a bases de sílica. Diante disso, neste trabalho foi sintetizado um adsorvente híbrido de sílica mesomacroporoso para adsorção de CO2 do GN, sendo promissor para utilização em sistemas de tratamento de gás natural, pois apresentam propriedades texturais específicas para captura e armazenamento desse gás. O adsorvente foi obtido a partir de sílica, pelo método hidrotérmico, e caracterizado pelas técnicas de difração de raios-X, microscopia eletrônica de varredura e área superficial específica pelo método de BET. Os testes da capacidade de adsorção foram realizados para CO2, metano (CH4) e suas misturas, em uma microbalança de suspensão magnética, demonstrado que o adsorvente foi seletivo para o CO2 e obtendo uma boa capacidade de adsorção (9,10 mmol.g-1). Os valores experimentais obtidos foram comparados e ajustados aos modelos de Langmuir e Freundlich. Dessa forma, o adsorvente híbrido de sílica desenvolvido na pesquisa se mostrou excelente para adsorção de CO2 e não para o CH4, sendo um material promissor para o tratamento do GN.
Estudo da conversão térmica e termocatalítica para pirólise de óleo de licuri (Syagrus Coronata) utilizando KIT-6 funcionalizado com níquel e molibidênio
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2023-10-19) Lemos, Gabriela da Silva; Gondim, Amanda Duarte; https://orcid.org/0000-0001-6202-572X; http://lattes.cnpq.br/6738828245487480; https://orcid.org/0009-0000-3987-6657; http://lattes.cnpq.br/9687184514199385; Araújo, Antônio Souza de; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; Silva, Edjane Fabiula Buriti da; Carvalho, Fabíola Correia de
A utilização de combustíveis derivados de fontes fósseis tem ocasionado grandes desafios globais, sendo relevante o desenvolvimento de pesquisas em busca de recursos energéticos renováveis. Dessa forma, o presente trabalho tem como objetivo avaliar a potencialidade do óleo de licuri (Syagrus Coronata) para pirólise a partir da sua conversão térmica e termocatalítica utilizando catalisadores de níquel e molibdênio suportados em KIT-6. Os catalisadores foram caracterizados por Difratometria de Raios-X (DRX), Análise Termogravimétrica (TGA), Espectroscopia na Região do Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIR), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), Espectroscopia de Energia Dispersiva (EDS) e Fluorescência de Raios-X (FRX). A partir da caracterização dos materiais, constatou-se que o KIT-6 apresentou estrutura bem ordenada e que se manteve estável após a impregnação dos metais ao suporte. Um estudo térmico e termocatalítico foi realizado através dos dados termogravimétricos obtidos nas razões de aquecimento de 10, 20, 30 e 40 °C/min, onde notou-se uma maior conversão quando a amostra é aquecida mais lentamente. Através do estudo cinético aplicando o modelo de Ozawa-Flynn-Wall (OFW) e Kissinger-Akahira-Sunose (KAS), verificou-se com base nos valores do coeficiente de correlação (R²) que o modelo KAS melhor se adequa ao processo de degradação térmica e termocatalítica do óleo de licuri. Os ensaios foram rotulados no formato OLKX, onde “OL” é o acrônimo do óleo de licuri, “K” faz referência ao material KIT-6 e “X” representa os metais que foram enxertados no suporte. Dessa maneira, OL, OLK, OLKNi, OLKMo e OLKNiMo exibiram, respectivamente, médias de energia de ativação aparente (Ea) de 75.63; 102.49; 78.11; 85.57 e 122.11 kJ/mol. Esses resultados sugerem que reações complexas ocorreram na presença dos catalisadores, levando a um aumento dos valores de Ea em relação ao ensaio térmico do óleo. Ao analisar os parâmetros termodinâmicos, observou-se que ΔH e ΔG apresentaram valores positivos, indicando que o processo de degradação térmica e termocatalítica do óleo de licuri é endotérmico e não ocorre espontaneamente. Além disso, valores negativos de ΔS apontam que a biomassa está próxima ao seu equilíbrio termodinâmico. Dessa forma, os resultados deste estudo sugerem que o óleo de licuri tem potencial para ser utilizado como matéria prima para pirólise.
Pirólise térmica e catalítica do óleo de Crambe Abyssinica Hochst utilizando as peneiras moleculares MCM-41 e Mo/MCM-41
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2023-06-27) Maia, Francisco Aléxis Dantas; Gondim, Amanda Duarte; Araújo, Aruzza Mabel de Morais; http://lattes.cnpq.br/4924374746045892; https://orcid.org/0000-0001-6202-572X; http://lattes.cnpq.br/6738828245487480; http://lattes.cnpq.br/3742894658997511; Huitle, Carlos Alberto Martinez; http://lattes.cnpq.br/2485073932883264; Santos, Anne Gabriella Dias; Silva, Edjane Fabiula Buriti da; Carvalho, Fabíola Correia de; Evangelista, João Paulo da Costa
A utilização de combustíveis renováveis na substituição a combustíveis fósseis tornou-se essencial para a preservação do meio ambiente. Portanto, os principais aspectos sobre o Crambe Abyssinica Hochst, potencial dessa matéria prima para produção de biocombustíveis, e seu óleo são discutidos e avaliados nesse trabalho. Essa cultura já é utilizada na indústria na obtenção de vários produtos, entre eles o biodiesel, trazendo expectativa de produzir novos biocombustíveis. Experimentalmente, foi obtido aproximadamente 30% de óleo através das sementes de crambe por extração utilizando soxhlet. Um estudo cinético através de decomposição térmica e catalítica, com as peneiras mesoporosas MCM-41 e Mo/MCM-41 por análise termogravimétrica (TGA/DTG) foi realizada utilizando os métodos matemáticos Ozawa-FlynnWall (OFW) e Kissinger-Akahira-Sunose (KAS). Obteve-se valores de Energia de Ativação (Ea) menores com o Mo/MCM-41, mostrando a importância do metal no sítio ativo do material catalítico, tanto no método OFW como no KAS. Os catalisadores usados nesse processo foram caracterizados por DRX com os picos de índice de Miller (100, 110 e 200) correspondentes bem definidos. Na análise de FRX observou-se a impregnação 3,16% do molibdênio na forma de MoO3. A pirólise térmica e catalítica do mesmo material na proporção de 88% do óleo com 12% dos catalisadores mostrou que a pirólise catalítica com o Mo/MCM-41 produziu 41,12% de hidrocarbonetos com rendimento de quase 75%, considerado um bom resultado. Por fim, a produção de gasóleo pesado (C18 – C25) entre as frações de hidrocarbonetos formados foi condizente com a expectativa, pois o ácido majoritário presente o óleo de crambe é o erúcico, que contém 22 átomos de carbono.
Produção de hidrocarbonetos renováveis a partir da pirólise catalítica da microalga Monoraphidium sp. com material microporoso (HZSM-5)
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2023-07-26) Ferreira, Isabelle Mariane de Lima; Gondim, Amanda Duarte; https://orcid.org/0000-0001-6202-572X; http://lattes.cnpq.br/6738828245487480; http://lattes.cnpq.br/3857170789537576; Araújo, Antonio Souza de; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; Huitle, Carlos Alberto Martinez; Silva, Edjane Fabiula Buriti da; Carvalho, Fabíola Correia de
O potencial energético da microalga da espécie Monoraphidium sp. foi explorado como matéria-prima para a produção hidrocarbonetos renováveis. Para isto, a biomassa foi submetida a pré-tratamentos físico-químicos com o objetivo de facilitar o acesso intracelular das microalgas. Os hidrocarbonetos renováveis da biomassa tratada foram obtidos através dos processos de pirólise térmica e catalítica na presença do catalisador HZSM-5. A zeólita HZSM-5 foi sintetizada e caracterizada por Difração de raios-X (DRX), análise de área superficial (BET), Espectroscopia na região do infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), Microscopia eletrônica de varredura (MEV) e Determinação da acidez pelo método de adsorção de base (n-butilamina). As análises de DRX confirmaram a formação da estrutura cristalina do tipo MFI, com padrões semelhantes ao definido pela International Zeolite Association (IZA). A análise de acidez evidenciou a presença dos sítios ácidos na zeólita necessários para as reações na pirólise catalítica. Os parâmetros cinéticos envolvidos nas reações de pirólise da biomassa da microalga foram estimados através do desenvolvimento dos modelos Ozawa-Flynn-Wall (FWO) e Kissinger- Akahira- Sunose (KAS), com o auxílio da análise termogravimétrica (TGA/DTG) nas razões de aquecimento 10, 20, 30 e 40 °C/min. No qual, ficou evidente que os dois modelos geraram dados cinéticos precisos que refletem a conversão térmica da biomassa, resultando em valores médios de energia de ativação de 104,2 e 122,2 kJ/mol (FWO) e 99,96 e 118,2 kJ/mol (KAS). A pirólise levou a formação do produto líquido, bio-óleo que foi caracterizado por Espectroscopia na região do infravermelho por transformada de Fourier (FTIR) e Cromatografia a gás acoplada com um detector de espectrometria de massa (CG-EM). A composição química por CG-EM mostrou que os bio-óleos produzidos têm uma variedade de compostos, e os bio-óleos gerados na pirólise termorcatalítica apresentaram uma redução na distribuição dos oxigenados e aumento de hidrocarbonetos, como um indicativo das reações de desoxigenação promovidas pela zeólita HZSM-5. Além disso, são fontes de hidrocarbonetos renováveis que podem ser precursores de biocombustíveis, pois apresentam hidrocarbonetos na faixa de C6-C20, no qual incluem a faixa de gasolina, diesel e querosene de aviação.
Síntese verde da zeólita ZSM-5 assistida por micro-ondas e aplicação na rota de pirólise catalítica do óleo de fritura e sebo bovino
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2024-12-09) Caldas, Amanda Menezes; Melo, Dulce Maria de Araújo; https://orcid.org/0000-0001-9845-2360; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; http://lattes.cnpq.br/3615366618228937; Gondim, Amanda Duarte; Araújo, Aruzza Mabel de Morais; Carvalho, Fabíola Correia de
A catálise desempenha um papel fundamental na atual transição energética, possibilitando a conversão de biomassa de forma eficiente. Os materiais zeolíticos estão entre os catalisadores heterogêneos amplamente explorados na indústria, incluindo a petroquímica, devido à sua alta atividade, seletividade e estabilidade térmica. Nesta classe, destaca-se a zeólita ZSM-5, que apresenta estrutura porosa, que lhe atribui as características de peneira molecular, capaz de adsorver moléculas seletivamente. O processo hidrotérmico é o mais comumente empregado para síntese deste catalisador, onde são reportados tempos de cristalização de até 72 horas, além do uso de agentes direcionadores orgânicos e/ou semente para obtenção da estrutura cristalina. A partir disso, este trabalho explorou um método inovador sem direcionador orgânico e sem semente, assistido por micro-ondas, para obtenção da zeólita ZSM-5. O método permitiu a formação da estrutura cristalina em um período de até 10 horas, a depender das condições, e mostrou ser uma alternativa eficiente por proporcionar economia de tempo, reagentes, energia e custos totais. A aplicabilidade do catalisador foi explorada para a conversão térmica das biomassas residuais de óleo de fritura (OF) e sebo bovino (SB) a partir do processo de pirólise catalítica, em suas formas protonada (HZSM-5) e impregnada com níquel (Ni/HZSM-5). As amostras foram caracterizadas, possibilitando confirmar a formação da estrutura ortorrômbica estável e preservação estrutural. Foram propostos os estudos cinéticos OFW e KAS, que demonstraram a diminuição das energias de ativação (Ea), proporcionada pelos catalisadores. Os resultados obtidos a partir dos ensaios de pirólise catalítica confirmaram o desempenho dos catalisadores para o craqueamento dos hidrocarbonetos, e seletividade para frações de C10 a C14, com perfis que favorecem a produção de bioquerosene. A desoxigenação promovida pelos catalisadores foi superior com Ni/HZSM-5, onde foram obtidos percentuais de oxigenados 7,8% para o óleo de fritura e 1,3% para o sebo bovino, demonstrando influência da bifuncionalidade pelo acréscimo do metal. Análises de cromatografia acoplada à pirólise demonstraram redução dos produtos oxigenados nos processos catalisados, e o efeito de aromatização, especialmente para a biomassa de óleo de fritura devido às insaturações presentes em sua estrutura química. Assim, o trabalho se apresenta de forma a contribuir para o desenvolvimento sustentável por meio de duas vertentes: pelo método sustentável promissor de síntese da zeólita ZSM-5, e através do fluxo de resíduos.
Transportadores sólidos de oxigênio a base de cobre para a tecnologia de recirculaçao química
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2013-08-09) Carvalho, Fabíola Correia de; Melo, Dulce Maria de Araújo; Barros, Joana Maria de Farias; http://lattes.cnpq.br/1016070459137884; Ruiz, Juan Alberto Chavez; http://lattes.cnpq.br/7463463383362150; https://orcid.org/0000-0001-9845-2360; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; https://orcid.org/0000-0001-6101-2441; http://lattes.cnpq.br/4759287276606267; Braga, Renata Martins; https://orcid.org/0000-0002-6232-0945; http://lattes.cnpq.br/4603529162393328
A emissão de CO2 oriundo da combustão de combustíveis fósseis tem sido citada como a principal causa do aquecimento global. Uma forma de evitar essas emissões na atmosfera é a captura e armazenamento de CO2, o qual pode ser executado de várias maneiras, porém muitas técnicas existentes requerem grandes quantidades de energia, o que encarece o custo do processo. Neste contexto, a tecnologia de Recirculação Química para a Combustão (RQC) é uma alternativa promissora na geração de energia com a possibilidade de facilitar a captura e armazenamento desse gás sem grandes demandas de energia. A principal vantagem desta tecnologia consiste em reduzir danos ao meio ambiente com uma combustão livre de N2, o que evita a formação de compostos como o NOx e facilita a captura de CO2 sem custos adicionais de separação. Para que essa alternativa tecnológica seja eficiente, sólidos com alta capacidade de transferência de oxigênio, alta reatividade com o combustível, baixa tendência a aglomeração e baixa taxa de fragmentação e atrito devem ser utilizados. Além disso, tais sólidos devem apresentar baixos custos de produção, serem ambientalmente corretos e serem fluidizáveis e estáveis para vários ciclos de oxidação/redução a altas temperaturas (Adanez, 2012). Os Transportadores Sólidos de Oxigênio (TSO’s) baseados em cobre apresentam várias vantagens para o uso na tecnologia de RQC, tais como: alta capacidade de transporte de oxigênio, são reativos e apresentam uma boa estabilidade química, além de ser um dos mais baratos que podem ser utilizados para esse processo. O objetivo desta pesquisa é definir uma metodologia de preparação de TSO’s a base de cobre para serem utilizados no processo de RQC do metano. Os TSO’s foram preparados com a composição química de 10% de cobre em duas etapas, a primeira para estudar a influência da adição de aditivos ao suporte e ao TSO e a segunda etapa para definição do método de preparação e solvente utilizado. Na primeira etapa o suporte utilizado foi - Alumina e foi adicionado 1% de cério ao suporte e 0,5 e 1% de níquel ao TSO. Na segunda etapa, os TSO’s foram suportados em -Alumina pelos métodos de Impregnação Úmida por Rotavapor, Umidade Incipiente e Spray Dryer, utilizando dois tipos de solventes: Água e vi Etanol. As amostras foram caracterizadas pelas técnicas de Fluorescência de Raios-X (FRX), Área Superficial Específica (ASE), Redução a Temperatura Programada (RTP), Difração de Raios-X (DRX), e Reatividade no processo de Recirculação Química. Diante dos resultados, conclui-se que o método mais adequado para preparar transportadores sólidos de oxigênio a base de cobre é o de Impregnação Úmida por Rotavapor, utilizando a água como solvente e os aditivos utilizados não promoveram melhoras significativas.

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