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Title: Caracterização das propriedades fotoluminescentes de Ba1-xZnxMoO4 sintetizados pelo método de spray pirólise ultrassônico
Authors: Santiago, Anderson de Azevedo Gomes
Keywords: Molibdato de bário;Molibdato de zinco;Spray pirólise ultrassônico;Fotoluminescência
Issue Date: 18-Dec-2017
Citation: SANTIAGO, Anderson de Azevedo Gomes. Caracterização das propriedades fotoluminescentes de Ba1-xZnxMoO4 sintetizados pelo método de spray pirólise ultrassônico. 2017. 93f. Dissertação (Mestrado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017.
Abstract: The molybdates have been the subject of studies due to their various applications. Among the molybdates, the barium molybdate (BaMoO4) and zinc molybdate (ZnMoO4) have been standing out by its interesting photoluminescent properties, with light emissions in the region of the blue, green and orange, and by its different methods of obtaining, such as hydrothermal, sol-gel and coprecipitation. Ba1-xZnxMoO4 (x = 0, 0.25, 0.50, 0.75 and 1) powders were synthesized, in a one-step, by the ultrasonic spray pyrolysis method, using temperatures of 1000 ºC and 1100 ºC. Time for particle formation within the reactor was approximately 1 min. The samples were structurally characterized by the X-ray diffraction and morphologically by the field emission scanning electron microscopy (FESEM). Optical properties of the samples were studied using UV-visible and photoluminescence (PL) spectroscopies. The DRX patterns showed that the samples with x = 0 and x = 1 have crystalline tetragonal scheelite and triclinic structure, respectively, without the presence of secondary phases. On the other hand, the samples with x = 0.25, 0.50 and 0.75 revealed the formation of a heterostructure tetragonal/triclinic, in which atomic substitution of Ba2+ by Zn2+ in the tetragonal structure of the BaMoO4 and triclinic structure of the ZnMoO4 occurring the atomic substitution of Zn2+ by Ba2+. FESEM micrographs showed that the particles obtained have predominantly spherical morphology with diameters ranging from 100 to 1500 nm. The gap energy of the Ba1-xZnxMoO4 ranged from 4.56 eV to 4.17 eV, with the powders with x = 0, obtaining the highest values (4.54 eV and 4.56 eV) and the powders with x = 1 the lowest values (4.17 eV and 4.26 eV). In this way, it was noticed that the gap energies of the samples decrease with the increase of the value of x, that is, with increasing substitution of the Ba2+ for the Zn2+ atoms. Photoluminescent (PL) spectra of the samples showed broad band behavior, with predominant emission in the orange-red region and small emission contribution of the blue-green region, with the sample of x = 0.75 obtained at 1000 ° C showing higher PL intensity. The chromaticity coordinates x and y showed that the samples with x ≤ 0.75 exhibit in orange emission, however, the samples with x = 1 presented white emission, can be a promising candidate for applications in light emitting diodes.
Portuguese Abstract: Os molibdatos vêm sendo objeto de estudos devido as suas diversas aplicações. Entre os molibdatos, o molibdato de bário (BaMoO4) e molibdato de zinco (ZnMoO4) têm se destacado pelas suas interessantes propriedades fotoluminescentes, com emissões de luz na região do azul, verde e laranja, e pelos seus diferentes métodos de obtenção, como hidrotermal, sol-gel e coprecipitação. Pós de Ba1-xZnxMoO4 (x=0; 0,25; 0,50; 0,75 e 1) foram sintetizados, em etapa única, pelo método de spray pirólise ultrassônico, utilizando temperaturas de 1000 ºC e 1100 ºC. O tempo para formação das partículas dentro do reator foi de aproximadamente 1 min. As amostras foram caracterizadas estruturalmente pela técnica de difração de raios X e morfologicamente pela técnica de microscopia eletrônica de varredura de emissão de campo (MEV-FEG). As propriedades ópticas das amostras foram estudadas utilizando as espectroscopias de UV-visível e de fotoluminescência (FL). Os padrões de DRX mostraram que as amostras com x = 0 e x = 1 têm estrutura cristalina scheelita tetragonal e triclínica, respectivamente, sem a presença de fases secundárias. Por outro lado, as amostras com x = 0,25, 0,50 e 0,75 revelaram a formação de uma heteroestrutura tetragonal/triclínica, em que ocorre substituição atômica de Ba2+ por Zn2+ na estrutura tetragonal do BaMoO4 e na estrutura triclínica do ZnMoO4 ocorrendo a substituição atômica de Zn2+ por Ba2+. As micrografias de MEV-FEG demostraram que as partículas obtidas têm morfologia predominantemente esférica, com diâmetros que variam entre 100 e 1500 nm. A energia de gap dos Ba1-xZnxMoO4 variou entre 4,56 eV à 4,17 eV, com os pós com x = 0 se obteve os valores mais elevados (4,54 eV e 4,56 eV) e os pós com x = 1 os valores mais baixos (4,17 eV e 4,26 eV). Dessa forma, foi percebido que as energias de gap das amostras diminuem com o aumento do valor de x, ou seja, com aumento da substituição dos átomos de Ba2+ pelos de Zn2+. Os espetros fotoluminescentes (FL) das amostras apresentaram comportamento banda larga, com emissão predominante na região laranja-vermelho e pequena contribuição de emissão da região azul-verde, com a amostra de x = 0,75 obtida à 1000 °C mostrando maior intensidade FL. As coordenadas de cromaticidade x e y mostraram que as amostras com x ≤ 0,75 apresentam emissão em laranja, entretanto, as amostras com x = 1 apresentaram emissão em branco, podendo ser um candidato promissor para aplicações em diodos emissores de luz.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/24819
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