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Title: Estudo comparativo de filmes finos de ZnO:Al e ZnO:Al:Ti depositados por magnetron sputtering e cátodo oco
Other Titles: Comparative study of AZO and TAZO thin films deposited by magnetron sputtering and hollow cathode
Authors: Queiroz, José César Augusto de
Keywords: Filmes finos;Magneton Sputtering;Cátodo oco;AZO;TAZO;Cálculo ab initio
Issue Date: 24-Aug-2020
Publisher: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Citation: QUEIROZ, José César Augusto de. Estudo comparativo de filmes finos de ZnO:Al e ZnO:Al:Ti depositados por magnetron sputtering e cátodo oco. 2020. 239f. Tese (Doutorado em Engenharia Mecânica) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020.
Portuguese Abstract: As pesquisas atuais tem buscado de forma incessante novos materiais que apresentem respostas equivalentes aos semicondutores. Esses materiais possuem caráter multifuncional com efeitos associados entre transparência óptica e condutividade elétrica. Nesse contexto, os filmes finos TCOs são alternativas, que podem suprir determinadas demandas em função da sua natureza óptica e elétrica. Este trabalho investigou de maneira teórica e experimental a deposição de filmes finos de AZO (ZnO dopado com Al) e TAZO (ZnO co-dopado com Al e Ti) depositados por magnetron sputtering e cátodo oco. A síntese dos filmes foi executada com pressão parcial de oxigênio variando entre 0%, 15%, 25% e 50%, respectivamente, em relação ao fluxo total de gases. Investigou-se a influência do gás na dopagem, microestrutura e propriedades físicas dos filmes. As deposições por magnetron sputtering foram realizadas a partir da confecção de um alvo sólido de AZO com 4% at de Al e um alvo sólido de TAZO com 4% at e 2.5% at de dopagem de Al e Ti, respectivamente, em atmosfera com fluxo máximo de 20 cm3/min, sob temperatura de 90 ◦C e tempo de 0.5 h. Os filmes de cátodo oco foram obtidos a partir do mesmo tipo de pó que deu origem aos alvos usados no sputtering. As deposições por cátodo oco ocorreram com fluxo máximo de 20 cm3/min, sob temperatura de 200◦C e tempo de 0.5 h. A difração de raios X identificou que todos os filmes apresentam estrutura wurtzita e sistema cristalino hexagonal de grupo espacial P63mc. As técnicas de microscopia eletrônica e de força atômica permitiram a observação das mudanças superficiais provocas pelo acréscimo de oxigênio na atmosfera do processo, além de permitir mensurar a espessura dos filmes. Todos os filmes finos produzidos neste trabalho apresentaram transmitância óptica acima dos 70% e valores de resistividade elétrica que variaram entre 10−3 e 10−4 Ωcm. O cálculo de otimização da geometria corrobora com os resultados experimentais de DRX, que mostram a distorção nos sítios octaédricos dos íons Al3+ e Ti4+ originando uma rede cristalina assimétrica e com baixa grau estequiométrico. A estrutura eletrônica de bandas possibilitou observar a disposição das bandas de valência e condução em função do incremento de O na rede e o estado semicondutor dos filmes, o quais apresentam valores de Eg próximos da estrutura de ZnO puro e a natureza covalente das ligações ZnO (⊥ c).
Abstract: Current research has continuously been looking for new materials that present responses equivalent to semiconductors. These materials have a multifunctional character with associated effects between optical transparency and electrical resistivity. In this context, TCOs thin films are alternatives, which can meet specific demands due to their optical and electrical nature. This work investigated in a theoretical and experimental way the deposition of thin films of AZO (ZnO doped with Al) and TAZO (ZnO co-doped with Al and Ti) deposited by magnetron sputtering and hollow cathode. The synthesis of the films was performed with partial oxygen pressure varying between 0%, 15%, 25%, and 50%, respectively, concerning the total gas flow. The influence of gas on doping, microstructure, and physical properties of films was investigated. Magnetron sputtering depositions were performed by making a solid AZO target with 4% at Al and a solid TAZO target with 4% at and 2.5% at Al and Ti doping, respectively, in a flowing atmosphere with a maximum of 20 cm3/min, at a temperature of 90 ◦C and time of 0.5 h. The hollow cathode films were obtained from the same type of powder that gave rise to the targets used in magnetron sputtering. Hollow cathode depositions occurred with a maximum flow of 20 cm3/min, under a temperature of 200 ◦C, and a time of 0.5 h. X-ray diffraction identified that all films have a wurtzite structure and hexagonal crystalline system of the space group P63mc. The techniques of electron microscopy and atomic force allowed the observation of surface changes caused by the addition of oxygen to the treatment atmosphere, in addition to allowing the measurement of film thickness. All thin films produced in this work showed optical transmittance above 70% and electrical resistivity values that varied between 10−3 and 10−4 Ωcm. The calculation of geometry optimization corroborates the experimental results of XRD, which show the distortion in the octahedral sites of the ions Al3+ and Ti4+, giving rise to an asymmetric crystalline network with a low stoichiometric degree. The electronic structure of the bands made it possible to observe the arrangement of the valence and conduction bands as a function of the increase in oxygen in the network and the semiconductor state of the films, which present values of Eg close to the structure of pure ZnO and covalent nature of the ZnO (⊥ c).
URI: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/30416
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