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Navegando por Autor "Brasileiro, Islanny Larissa Ouriques"

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    Dissertação
    Aplicação de óxidos mistos de a-Fe2O3/Nb2O5 obtidos pelo método Pechini em reações de fotodegradação
    (2019-01-31) Brasileiro, Islanny Larissa Ouriques; Souza, Carlson Pereira de; Moriyama, André Luis Lopes; ; ; ; Santos, Elisama Vieira dos; ; Oliveira, João Bosco Lucena de; ; Madeira, Vivian Stumpf; ; Gomes, Yara Feliciano;
    Desenvolver novos catalisadores com elevada eficiência para a degradação de compostos orgânicos em efluentes, mediados pela luz solar e que sejam estáveis tem sido um grande desafio. Nesse trabalho, óxidos mistos de -Fe2O3/Nb2O5 foram preparados a partir do método Pechini, com duas razões mássicas (em %) distintas de -Fe2O3 e de Nb2O5 (60/40 e 80/20, respectivamente) e temperaturas de calcinação entre 500 e 800 ºC. A influência desses parâmetros foi investigada sobre as propriedades estruturais, morfológicas, ópticas e fotocatalíticas dos materiais. Os catalisadores produzidos foram submetidos a ensaios de degradação do corante azul de metileno (AM) tanto por fotocatálise como por reação do tipo foto-Fenton. A amostra com melhor desempenho nesses testes iniciais, foi utilizada nos ensaios seguintes para a otimização das condições operacionais do processo através de um planejamento experimental 2 4 com triplicata no ponto central. O mecanismo da reação catalítica, a etapa limitante, a lei de velocidade da reação e a estabilidade do catalisador também foram avaliados. Nanopartículas cristalinas foram obtidas com diferenças significativas nas suas propriedades e na eficiência de degradação do corante AM sob radiação UV-Vis. As temperaturas de calcinação entre 500 e 800 ºC conduziram à formação de diferentes fases cristalinas, entre elas: -Fe2O3, Nb2O5, FeNbO4 e FeNb2O6; e à formação de materiais com comportamento multigap. A amostra composta por 60 % de -Fe2O3 e 40 % de Nb2O5 e calcinada a 500 ºC (0,6-Fe/Nb-1) apresentou a maior atividade catalítica, sendo, então, utilizada nos ensaios seguintes em reações do tipo foto-Fenton. De acordo com o planejamento experimental fatorial 2 4 realizado, as variáveis que apresentaram efeito significativo sobre a resposta foram: concentrações de AM, de catalisador e de H2O2. O mecanismo proposto seguiu uma cinética do tipo de LH com mecanismo de sítio duplo, sendo a maior porcentagem de remoção da cor obtida de 85 % após 4 h de experimento, sob as condições operacionais ótimas encontradas. Esse resultado mostrou-se superior aos dos óxidos puros sintetizados. O catalisador mostrou-se estável mesmo após 5 ciclos consecutivos de reação, diferentemente do Nb2O5, com potencial aplicação no tratamento de poluentes ambientais.
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    Tese
    Desenvolvimento de heterojunções constituídas de ZnO/g-C3N4 e ZnFe2O4/g-C3N4 para fotodegradação de contaminantes orgânicos emergentes
    (Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2022-12-16) Brasileiro, Islanny Larissa Ouriques; Moriyama, André Luís Lopes; Madeira, Vivian Stumpf; https://orcid.org/0000-0001-7611-2074; http://lattes.cnpq.br/5552878900145656; https://orcid.org/0000-0002-1909-9229; http://lattes.cnpq.br/4914398492515341; Araújo, Camila Pacelly Brandão de; https://orcid.org/0000-0002-9597-0434; http://lattes.cnpq.br/4474516366734941; Silva, Maitê Medeiros de Santana e; Moreira, Regina de Fátima Peralta Muniz
    Nos últimos anos, tem crescido a preocupação com a contaminação das águas por contaminantes emergentes, assim consideradas as substâncias que não são completamente degradadas por processos convencionais de tratamento de água e efluentes e não são biodegradáveis. Por essa razão, diversas técnicas têm sido desenvolvidas para tratar eficientemente tais compostos. Nesse trabalho, foram sintetizadas diferentes heterojunções constituídas de ZnO/g-C3N4 e ZnFe2O4/g-C3N4 em diferentes proporções mássicas de g-C3N4 (10, 50 e 80 %) através de um método simples de mistura, sonicação e tratamento térmico. Foram investigadas as influências da quantidade de g-C3N4 nas heterojunções e do tipo de catalisador à base de zinco utilizado sobre as propriedades estruturais, morfológicas, ópticas e fotocatalíticas dos materiais. Os resultados de DRX, FTIR e MEV/EDS confirmaram a obtenção das heterojunções desejadas com sucesso. A incorporação do g-C3N4 foi importante na modificação das propriedades texturais e ópticas das heterojunções produzidas. O 50- Zn/gCN apresentou melhor eficiência fotocatalítica de degradação do antibiótico cefazolina (78 %) e do corante RB5 (95 %), em 120 min de experimento, quando comparado com os materiais puros e com as demais heterojunções. Além disso, exibiu cinética de reação mais rápida e boa fotoestabilidade. A melhor performance fotocatalítica apresentada por esse material pode ser atribuída ao real efeito sinérgico entre o ZnO e o g-C3N4, o qual promoveu relevante interação, num possível mecanismo do tipo esquema Z, conforme verificado na análise de PL. Os resultados do planejamento experimental demonstraram que a concentração de catalisador e o pH são as variáveis que mais influenciaram a fotodegradação da cefazolina, ao passo que para o RB5, todas as variáveis avaliadas mostraram-se significativas para 95 % de confiança. O 50- Zn/gCN exibiu 100 % de degradação para ambos os contaminantes avaliados em 90 min de reação para a cefazolina e em 10 min para o RB5, nas seguintes condições: concentração de catalisador 0,5 g L-1 , concentração de contaminante 5 mg L-1 e pH 2,5. A adsorção teve um papel fundamental na fotodegradação do RB5. Contudo, é a fotocatálise a responsável por degradar o corante (adsorvido no sólido e remanescente na solução) e regenerar a superfície do catalisador. Os mecanismos em esquema Z para as reações de fotocatálise da cefazolina e do RB5 foram adequadamente propostos, sendo as principais vias de degradação as lacunas fotogeradas na banda de valência do ZnO e os elétrons na banda de condução do g-C3N4, para a cefazolina e para o RB5, respectivamente. A heterojunção avaliada apresentou boa fotoestabilidade para os contaminantes em estudo. Por fim, constata-se o caráter promissor do 50-Zn/gCN sintetizado para aplicação em reações fotocatalíticas mediadas por luz solar para degradação de contaminantes de classes distintas e a possibilidade de sua utilização como alternativa eficiente para minimizar a poluição da água causada pelo uso excessivo de medicamentos durante a pandemia da COVID-19.
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    Artigo
    α-Fe2O3/Nb2O5 mixed oxide active for the photodegradation of organic contaminant in water: factorial experimental design application and reaction mechanism investigation
    (Elsevier, 2020-02-01) Brasileiro, Islanny Larissa Ouriques; Madeira, Vivian Stumpf; Souza, Calrson Pereira; Motiyama, André Luis Lopes; ramalho, Maria Luisa Rodrigues de Almeida
    Developing new high efficiency and stable catalysts for the degradation of organic compounds in effluents, under solar light has been a great challenge. In this regard, this work describes the synthesis of a α-Fe2O3/Nb2O5 mixed oxide by the Pechini method. The results of XRD and SEM/EDS confirmed the presence of Fe and Nb in the materials synthesized. The mixture of semiconductors oxides resulted in the material of greater specific surface area. The catalyst efficiency was verified through the photodegradation of methylene blue (MB) by the heterogeneous photo-Fenton reaction, under different experimental conditions using a 24 factorial experimental design with the central point in triplicate. The variables that most influenced the system response were the concentrations of MB, of the catalyst and of H2O2. The mechanism proposed followed Langmuir-Hinshelwood kinetics, with the greatest color removal percentage of 85%, under the optimal experimental conditions found. The mixed oxide exhibited greater efficiency when compared to the pure oxides synthesized since the synergic effect resulting from the mixture between Fe and Nb oxides led to the hematite activation. The catalyst remained stable even after five consecutive reaction cycles, unlike Nb2O5, suggesting its potential application in the environmental pollutants treatment
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