Navegando por Autor "Gusmão, Katia Bernardo"
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Dissertação Alquilação de tolueno com propeno, através de complexo ferro (II) ᵦ- diimina homogêneo e heterogeneizado em MCM-41, Al-MCM-41 e SBA-15(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2014-09-25) Pinheiro, Carlos Antônio de Albuquerque; Pergher, Sibele Berenice Castella; Gusmão, Katia Bernardo; ; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; ; http://lattes.cnpq.br/4133612172850458; Gasparotto, Luiz Henrique da Silva; ; http://lattes.cnpq.br/2649423643904707; Braga, Tiago Pinheiro; ; http://lattes.cnpq.br/9170391410490804; Santos, Eduardo Nicolau dos; ; http://lattes.cnpq.br/9246600674685393Este trabalho descreve a síntese e aplicação de catalisadores de ferro homogêneos e heterogeneizados na reação de alquilação do tolueno com propeno, empregando planejamento de experimentos. O complexo homogêneo foi obtido através da síntese do ligante orgânico seguida da complexação de cloreto de ferro(II). Quanto aos complexos heterogeneizados, inicialmente foram sintetizados suportes inorgânicos (SBA-15, MCM-41 e Al-MCM41). Em seguida sintetizou-se novamente o ligante orgânico, que através de funcionalização com o cloropropiltrimetoxisilano (CPTMS), foi ancorado ao suporte previamente calcinado. A estes ligantes ancorados, foi complexado cloreto de ferro(II), previamente solubilizado em tetrahidrofurano (THF). A caracterização do ligante orgânico foi realizada através de ressonância magnética nuclear (RMN) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). Os suportes foram caracterizados por difração de raios-x (DRX), análises texturais por adsorção/dessorção de nitrogênio (antes e depois do ancoramento), análise de termogravimetria (TG) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). A quantidade de metal foi quantificado através de espectrofotometria de absorção atômica (AAS). Os complexos foram testados em reações catalíticas empregando-se sesquicloreto de etilalumí- nio (EASC) como co-catalisador, responsável pela ativação do complexo catalítico, em reator de aço, sob agitação mecânica. As condições reacionais variaram entre 4 e 36 ◦C, para diversas razões alumínio/ferro, sempre sob 6 atmosferas de pressão de propeno e com 30 minutos de tempo reacional. Os produtos das reações catalíticas foram analisados através de cromatografia gasosa (CG). Os catalisadores se mostraram ativos tanto em meio homogêneo como heterogeneizados nos suportes. O complexo catalítico homogêneo apresentou frequência de rotação (FR) de até 8,63 ×103 · h −1 , enquanto que, em algumas condições, os complexos ancorados apresentaram melhores resultados, com FR de até 8,08 ×103 · h −1 . Adicionalmente, foi possível determinar uma equação, para o sistema homogêneo, que relaciona a quantidade de produto em função da temperatura reacional e da razão alumínio/ferro.Artigo An Introduction to Zeolite Synthesis Using Imidazolium-Based Cations as Organic Structure-Directing Agents(MDPI, 2017-08-06) Pergher, Sibele Berenice Castellã; Vinaches, Paloma; Gusmão, Katia BernardoZeolite synthesis is a wide area of study with increasing popularity. Several general reviews have already been published, but they did not summarize the study of imidazolium species in zeolite synthesis. Imidazolium derivatives are promising compounds in the search for new zeolites and can be used to help understand the structure-directing role. Nearly 50 different imidazolium cations have already been used, resulting in a variety of zeolitic types, but there are still many derivatives to be studied. In this context, the purpose of this short review is to help researchers starting in this area by summarizing the most important concepts related to imidazolium-based zeolite studies and by presenting a table of recent imidazolium derivatives that have been recently studied to facilitate filling in the knowledge gapsArtigo Anchoring via covalent binding of β-diimine-nickel complexes in SBA-15 and its application in catalytic reactions(Elsevier, 2015-08-05) Rossetto, Enéderson; Nicola, Bruna Pes; Souza, Roberto Fernando de; Pergher, Sibele Berenice Castellã; Gusmão, Katia BernardoThe β-diimine ligands 2-(phenyl)amine-4-(phenyl)imine-2-pentene (L1) and 2-(2,6-dimethylphenyl)amine-4-(2,6-dimethylphenyl)imine-2-pentene (L2) were anchored covalently to SBA-15. The ligands were combined with (3-chloropropyl) trimethoxysilane (CPTMS), which is a trialkoxysilane group, and anchored to a mesoporous SBA-15 support through a complexation of the silanols of the silica matrix with nickel. These complexes were synthesized as catalysts precursors for ethylene and propylene oligomerization processes. The support was first synthesized and calcined before being anchored to the ligand, generating the nickel complex. These materials were characterized using various techniques such as 13C and 29Si NMR, small angle XRD, thermogravimetric analysis, N2 adsorption, transmission electron microscopy, elemental analysis and flame atomic absorption spectroscopy. The heterogenized complexes are active and selective during ethylene and propylene oligomerization, generating C4 and C6 products and alkylation products ranging from C10–C16. The alkylation process being a parallel reaction. The Ni-β-diimine/SBA-15 (SC1) complexes showed an activity of 7.2 × 103 h−1 for the ethylene oligomerization with 98% selectivity toward α- and C4 products and an activity of 2 × 103 h−1for the propylene oligomerization with a 13% selectivity toward C6 linear products. The results of the oligomerization reactions reveal the influence of the support on the products obtainedTese Catalisadores bifuncionais à base de silicoaluminofosfato e fosfatos de nióbio para emprego em reações de hidroisomerização e hidrocraqueamento do n-hexadecano(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2015-11-20) Bassan, Íria Almeida Leal; Pergher, Sibele Berenice Castella; Lara, Antonio Chica; ; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; ; http://lattes.cnpq.br/3846851782812344; Bicudo, Tatiana de Campos; ; http://lattes.cnpq.br/2712586287719863; Borges, Filipe Martel de Magalhães; ; http://lattes.cnpq.br/3125652251177322; Gusmão, Katia Bernardo; ; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316Os lubrificantes e cortes de destilados médios possuem, normalmente, grandes quantidades de n-parafinas que lhes confere valores de pontos de congelamento e de fluidez mais elevados. Nesse sentido, a remoção de n-parafinas de cadeias longas de óleos lubrificantes e do diesel é essencial para se obter um produto com boas propriedades de fluxo a frio. O desenvolvimento de novos catalisadores que apresentem estabilidade térmica e atividade catalítica frente à reação de hidroisomerização ainda é um desafio. Sendo assim, silicoaluminofosfatos (SAPO) foram sintetizados por diferentes rotas. Utilizou-se, também, tratamento pós-síntese para obtenção de estruturas híbridas e realizou-se sínteses com direcionadores (soft templates e hard templates) de estrutura mesoporosa. Os catalisadores foram impregnados com platina, pelo método de impregnação úmida, para posterior avaliação catalítica frente à reação de hidroisomerização do n-hexadecano. Além dos SAPO, fosfatos de nióbio (NbP) também foram impregnados com platina e avaliados na referida reação. Após a impregnação, esses catalisadores foram caracterizados por difração de Raios X (DRX), adsorção de nitrogênio, espectroscopia no infravermelho com piridina adsorvida (IV-PY), microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e ressonância magnética nuclear do 29Si (29Si-RMN). Os resultados de caracterização por DRX mostraram que foi possível a obtenção de SAPO mesoestruturados. No entanto, para as sínteses com soft template houve colapso da estrutura após a remoção dos direcionadores orgânicos. Mesmo assim, esses catalisadores apresentaram atividade catalítica. Foi possível a obtenção de materiais híbridos por meio das sínteses do SAPO-11 realizadas com hard templates e também por meio de tratamentos pós- síntese em amostras de SAPO-11. Ademais, os NbP apresentaram DRX característicos de materiais amorfos, com alta acidez e foram ativos na conversão do n-hexadecano.Tese Desenvolvimento de novos materiais a base de argilas pilarizadas contendo níquel e alumínio(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-02-24) Parodia, Anderson; Pergher, Sibele Berenice Castella; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; http://lattes.cnpq.br/4893328108219057; Penha, Fábio Garcia; http://lattes.cnpq.br/0866082836928725; Oliveira, Fernando José Volpi Eusébio de; http://lattes.cnpq.br/5600786330033497; Gusmão, Katia Bernardo; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316; Nascimento, Rubens Maribondo do; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793Três argilas bentoníticas provenientes de jazidas localizadas no Brasil foram utilizadas com o intuito de se estudar os parâmetros de pilarização como a utilização de aquecimento na síntese do agente pilarizante; verificou-se a viabilidade de controlar a densidade de pilares por diluição do agente pilarizante de alumínio e repilarização de uma argila pilarizada. Também foi objeto de estudo a síntese de argilas pilarizadas utilizando o níquel como metal formador do pilar, além da impregnação de níquel em argilas pilarizadas visando a futura aplicação destes materiais. As amostras foram caracterizadas através da difração de raios X e de sorção de nitrogênio a 77 K. Observou-se através do estudo da diminuição da temperatura que é possível obter um material pilarizado sem a utilização de aquecimento durante a preparação do agente pilarizante (obtendo um espaçamento basal de 1,7 nm e uma área específica de 226 m2 /g), assim como se obteve amostras pilarizadas com 25% e 50% da quantidade de agente pilarizante de alumínio comumente utilizada (obtendo um espaçamento de 1,62 e 1,65 nm respectivamente), comprovando que é possível repilarizar uma argila. Observou-se que durante os estudos de síntese de um pilar de níquel o melhor resultado foi obtido através da preparação de um pilar misto Al/Ni (espaçamento de 1,75 nm), também se obteve sucesso na impregnação de níquel em amostras de argilas pilarizadas.Tese Estudo do cátion orgânico 2-etil-1,3,4-trimetilimidazólio na síntese de zeólitas e zeótipos(2017-10-27) Melguizo, Paloma Vinaches; Pergher, Sibele Berenice Castella; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; http://lattes.cnpq.br/7913166675411085; Melo, Dulce Maria de Araújo; https://orcid.org/0000-0001-9845-2360; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; Vitor Sobrinho, Eledir; http://lattes.cnpq.br/8488499388852606; Meneau, Florian Edouard Pierre; http://lattes.cnpq.br/5349860579246534; Gusmão, Katia Bernardo; https://orcid.org/0000-0003-3115-6844; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316Nesta tese de doutorado estudou-se o agente direcionador de estrutura 2-etil-1,3,4- trimetilimidazólio no contexto da síntese de zeólitas e zeótipos em meio fluoreto. Inicialmente, foi realizado um estudo aprofundado da zeólita pura silica HPM-1 para o entendimento do papel do cátion na nucleação e crescimento zeolítico, conseguindo explicar a formação dos canais helicoidais e a ordem de aparição das unidades secundárias de construção. Subsequentemente, foi empregada uma metodologia de introdução de heteroátomos em HPM-1 para proporcionar propriedades catalíticas a esta, nunca tendo sido empregada o presente método nesta topologia zeolítica anteriormente. Como resultado, obtiveram-se três materiais Al-HPM-1 diferentes, que foram caracterizados e testados na reação de dehidratação de etanol. Finalmente, foi realizado um estudo exploratório do cátion orgânico em síntese de zeótipos (com Si, Al e P), resultando em duas fases SAPO: os zeótipos CHA e LTA. Foi comprovado que a estrutura SAPO-CHA foi direcionada não somente pelo emprego do composto orgânico e do meio fluoreto, mas sua obtenção foi devida à temperatura e a uma combinação de diluição e tempo. No caso do SAPO-LTA, o efeito direcionador foi consequência majoritariamente pelo emprego do cátion orgânico.Dissertação Mesoestruturas porosas a partir de materiais naturais(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2012-12-17) Schwanke, Anderson Joel; Pergher, Sibele Berenice Castella; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; ; http://lattes.cnpq.br/5184076681745031; Araújo, Antônio Souza de; ; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; Gusmão, Katia Bernardo; ; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316A síntese dos mesoporosos do tipo MCM-41 foram realizadas empregando materiais naturais como cinza da casca de arroz e crisotila como fontes alternativas de sílica. Para a utilização destas fontes, tratamentos térmicos e químicos foram realizados em ambos os materiais. Os materiais naturais, após tratamento térmico e químico, foram empregados na formação de mesoestruturas do tipo MCM-41. Os materiais naturais, tratados e empregados na síntese foram caracterizados por diversas técnicas, como difração de raios-X, adsorção e dessorção de N2, microscopia eletrônica de varredura e análise termogravimétrica. Amostras padrões de MCM-41 sintetizadas com sílica comercial pirolisada aerosil 200 foram utilizadas como critério de comparação. O material formado a partir da cinza da casca de arroz calcinada e lixiviada apresentou área específica de 468 m².g-1, isotermas de adsorção e dessorção de N2 típicas de materiais mesoporosos e eventos de perda de massa semelhantes a amostra de referência. A sílica derivada da crisotila calcinada e lixiviada foram utilizadas para a síntese de materiais mesoporosos. O material apresentou valores de área específica BET de 700 m².g-1, isotermas de adsorção e dessorção de N2 do tipo IV e perdas de massa características de materiais mesoporosos. O material formado a partir da cinza da casca de arroz, sem a etapa de calcinação foi aplicado na adsorção de fenol acompanhado por cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE) e comparado com argilas organofílicas com diversos tratamentos. Pelas técnicas de caracterização comprova-se que os materiais são do possuem menor ordenação que a amostra de referência. O material formado a partir da cinza da casca de arroz, e sem a etapa de calcinação, obteve melhores resultados de adsorção de fenol, se comparado às argilas organofílicasTese Oligomerização do etileno empregando complexos de Ni/β-diimina heterogeneizados em materiais mesoporosos: efeito da morfologia e estrutura.(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2020-09-25) Basso, Adriano Martinez; Pergher, Sibele Berenice Castella; Gusmão, Katia Bernardo; ; ; ; Favero, Cristiano; ; Vitor Sobrinho, Eledir; ; Penha, Fabio Garcia; ; Braga, Tiago Pinheiro;Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao ligante do tipo β-diimina 2-ortodisopropilfenilamino-4-ortodisopropilfenilimino-2-penteno (L1). Os materiais híbridos formados foram complexados com níquel. Os precursores catalíticos Ni-β-diimina-mesoporoso foram testados para a oligomerização heterogeneizada de etileno. Os materiais foram caracterizados por DRX de baixo ângulo, análise termogravimétrica, sortometria de N2, RMN-1H, RMN-29Si, análise elementar, espectroscopia de absorção atômica, microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. Os resultados mostraram que todos os complexos foram mais seletivos e menos ativos. Dentre as SBA-15, aquela de morfologia plaqueta teve a maior atividade (12.103 h-1) mantendo a seletividade para a-C4 acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. Comparando a SBA-15 com a KIT-6, esta teve melhor atividade (6,0.103 contra 3,0.103 h-1). As seletividades para a-C4 foram praticamente iguais (96% para a SBA-15 e 94% para a KIT-6), mantendo esses índices acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. O ligante L1 teve baixa atividade (0,3.103 h-1 contra 3,0.103 h-1 do ligante L2) e favoreceu à formação de 59% de polímeros.Artigo SBA-15 as a support for nickel-based catalysts for polymerization reactions(Sociedade Brasileira de Química, 2018) Pergher, Sibele Berenice Castellã; Schwanke, Anderson J.; Favero, Cristiano; Balzer, Rosana; Gusmão, Katia BernardoTwo mesoporous SBA-15 materials with different morphologies (spherical and fiber-shaped) were synthesized and evaluated as supports for nickel-based catalysts for polymerization reactions. The supports were pretreated with trimethylaluminum (TMA), and the catalyst dibromo-bis(4-amino-2,3,5,6-tetramethylimino)acenaphthene nickel(II) was attached to the supports and activated with TMA or MAO (methylaluminoxane). Characterization showed that the insertion of cetyltrimethylammonium bromide (CTABr) as a cosurfactant led to spherical SBA-15 with a decrease in particle and pore sizes to 4.8 nm compared to 6.5 nm in traditional fiber-shaped SBA-15. The spherical SBA-15 showed thicker walls than the fiber-shaped SBA-15, attributed to the increase in functional groups of the cosurfactant. The different spherical and fiber-shaped morphologies did not show any significant difference in the productivity of polyethylene. The catalyst supported on spherical SBA-15 materials showed 58% productivity compared to its homogeneous analogue using TMA as a cocatalystTese Síntese de zeólitas a partir de perlita e diatomita como fonte alternativa de silício e alumínio(2018-12-21) Silva Filho, Severino Higino da; Pergher, Sibele Berenice Castella; Melguizo, Paloma Vinaches; ; ; ; Wanderley Neto, Alcides de Oliveira; ; Fernandes, Nedja Suely; ; Penha, Fábio Garcia; ; Gusmão, Katia Bernardo;A síntese de zeólitas a partir de materiais naturais, como perlita e diatomitas, foi estudada. Os materiais obtidos e os de partidas foram caracterizados por diversas técnicas complementares, tais como difração de raios X, fluorescência de raios X, análises textural por adsorção de N2, análises térmicas, ressonância magnética nuclear de 27Al e 29Si, espectroscopia na região do infravermelho, microscopia eletrônica de varredura e porosimetria de mercúrio. Primeiramente foram estudadas as propriedades dos materiais naturais: perlita expandida e três diatomitas de diferentes origens. Os materiais possuem uma quantidade significativa de SiO2 (73 a 94%) e quantidades consideráveis de Al2O3 (3,4 a 15%), sendo adequados para serem empregados como fontes alternativas desses elementos. São materiais amorfos e possuem o Si e o Al na forma tetraédrica que são as adequadas para a síntese de zeólitas. Ambos materiais possuem propriedades adsortivas, comprovadas pela adsorção de corantes Azul de metileno (max de 96%) e Rodamina B (max 66% para diatomitas). Com o emprego da perlita, foram obtidas as fases zeolíticas de topologia OFF, GIS e ERI como mistura de fases e a zeólita LTA como fase pura. As misturas de fase foram utilizadas em processos adsortivos utilizando o corante Rodamina B, resultando melhores adsorbentes que a perlita expandida (93% contra 80%). Com a perlita e as três diatomitas de diferentes procedências, foi estudada a síntese da zeólita LTA, e a mesma foi obtida em fase pura. Diferenças de cristalinidade são observadas ao empregar os diversos materiais (12% a 52% comparados com uma LTA tradicional). Acredita-se que maior tempo de síntese levará a fases mais cristalinas com uma conversão maior dos materiais naturais em zeólitas. E finalmente, a zeólita lamelar Fu-1 foi obtida pela primeira vez empregando duas diatomitas do RN. Este material parece ser muito promissor para novas aplicações. Conclui-se que é possível empregar diferentes fontes alternativas de Si e Al, tais como perlita e diatomitas na obtenção de diferentes estruturas zeolíticas. Os materiais obtidos podem ser aplicados em diversos processos, neste trabalho foi comprovado a capacidade adsortiva. Uma boa caracterização dos materiais de partida é importante para direcionar a uma determinada estrutura zeolítica.Dissertação Síntese e caracterização de membranas zeolíticas tipo mfi e aplicação em separação de aromáticos(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2013-07-22) Rigo, Reus Tiago; Pergher, Sibele Berenice Castella; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; ; http://lattes.cnpq.br/7490446811488183; Vitor Sobrinho, Eledir; ; http://lattes.cnpq.br/8488499388852606; Gusmão, Katia Bernardo; ; http://lattes.cnpq.br/8664708384378316A síntese de membranas zeolíticas do tipo MFI foi realizada pelo processo de cristalização in situ ou hidrotérmica. Foi estudado o tempo de homogeneização do gel em temperatura ambiente e filtração do mesmo antes da etapa de cristalização efetuada em estufa, obtendo-se um filme zeolítico uniforme. O pó da zeólita sintetizada (estrutura tipo MFI, Silicalita) foi caracterizado por diversas técnicas complementares, como: difração de raios X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), análise térmica, dessorção a temperatura programada (TPD), infravermelho por transformada de Fourier (FTIR) e análise textural por adsorção de nitrogênio (área específica). Com a finalidade de avaliar a qualidade da camada suportada sobre o suporte cerâmico, testes de permeação com N2 foram efetuados partindo da temperatura ambiente até 600 °C, onde foram observados valores mais adequados de permeação a partir dos 200 °C. Com os dados obtidos confeccionou-se um gráfico em função da temperatura versus a permeação, a curva encontrada foi de difusão superficial. Por microscopia eletrônica de varredura, observouse a formação de cristais homogêneos e que o filme zeolítico não apresentava fissuras ou rachaduras, indicando que o processo de síntese e tratamentos posteriores não danificaram a camada de zeólita sobre o suporte. Realizando estudos de permeação foram verificados valores que variam entre 3,64x10-6 a 3,78x10-6 e 4,71x10-6 a 5,02x10-6, para pressões de 20 e 25 psi, respectivamente. Para a mistura xilenos/N2 os valores foram de 5,39x10-6 a 5,67x10-6 e 8,13x10-6 a 8,36x10-6, também para pressões de 20 e 25 psi. Os valores encontrados para o fator de separação foram de 15,22 em 400 °C no primeiro experimento e 1, 64 para o segundo experimento em uma temperatura de 150 °C. Conclui-se que a membrana Silicalita foi sintetizada com sucesso e que a mesma é efetiva na separação de misturas binárias de xilenos