Navegando por Autor "Lima, Rafael Chaves"
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TCC Influência do uso de surfactante e direcionador de estrutura no grau de desorganização na estrutura zeolítica MWW(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2019-12-09) Frota, Fátima Marcelie Braz Nogueira; Pergher, Sibele Berenice Castellã; Mariele Iara Soares de Mello; Pergher, Sibele Berenice Castellã; Vitor Sobrinho, Eledir; Lima, Rafael ChavesNeste trabalho foi realizado um estudo visando a obtenção do MCM-22 (P) desorganizado por síntese direta usando um sistema um sistema com dois compostos orgânicos no gel de síntese: o hexametilenoimina e o surfactante hidróxido de cetiltrimetilamônio como direcionador de estrutura e agente deslaminador, respectivamente. Esse estudo tem o propósito de otimizar a modificação que promove a desorganização das lamelas do precursor zeolítico e torna os sítios ativos mais acessíveis. Além disso, as sínteses foram realizadas com a massa de hexametilenoimina reduzida em até 40% e em todas elas foram usadas sementes. Pela análise de carbono total é possível estimar que a diminuição do HMI permite que haja maior incorporação do CTMAOH/Br no material. Foi observado pelos difratogramas de raios X obtidos pelas análises dos produtos das sínteses realizadas, que a presença do surfactante CTMAOH/Br promove a desorganização das lamelas quanto e, possivelmente, age como direcionador de estrutura compensando a quantidade menor HMI. Foram realizadas sínteses com misturas reacionais de razões Si/Al = 15 e Si/Al = 50, sendo constatado que as sínteses com razão Si/Al = 50 têm processo de cristalização mais lento, sendo obtidos sólidos amorfos ou em etapa inicial de cristalização.Tese Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2023-01-19) Lima, Rafael Chaves; Pergher, Sibele Berenice Castella; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; https://orcid.org/0000-0002-4202-3345; http://lattes.cnpq.br/1628326940509319; Schwanke, Anderson Joel; Araújo, Antônio Souza de; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; Lopes, Christian Wittee; Braga, Tiago Pinheiro; Constantino, Vera R. Leopoldo; 02638260827Os sólidos lamelares magadiita e Na-RUB-18, bem como o hexaniobato de potássio foram sintetizados por rota hidrotérmica e modificados por diferentes metodologias visando processos de substituição de isomórfica e de pilarização a fim de gerar novos potenciais catalisadores. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas, quais sejam DRX, análise elementar por ICP-OES e CHN, espetroscopias FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman, 29Si e 27Al RMN em estado sólido, adsorção-dessorção de N2 e de CO2, MEV, EDS e MET. Substituições isomórficas de Al, Ti e Nb foram realizadas em magadiita levando a diferentes coordenações dos sítios metálicos. Algumas metodologias de inserção de Al também promoveram a formação de materiais zeolíticos de topologia MOR e GIS como impurezas ou a transição da fase magadiita para a fase de zeólita mordenita. Os três sólidos foram submetidos a diferentes testes de pilarização. Os materiais foram previamente expandidos e foi verificado que cada um interage de modo diferente com o agente expansor. Magadiita foi pilarizada com pilares puramente silícicos e mistos de Si e Al, Ti ou Nb, os quais também apresentaram sítios tetra, penta e hexacoordenados. Verificou-se que, para ambos os processos envolvendo os metais, os métodos que promoveram melhor homogeneização e retardaram as reações de hidrólise tenderam a produzir sólidos com mais sítios tetracoordenados para Al e Ti e pentacoordenados para Nb. RUB-18 foi pilarizado com sílica levando a um grande incremento nas suas propriedades texturais, um pouco diferentes do exibido por magadiita. Finalmente, hexaniobato de potássio também foi submetido com êxito à pilarização, gerando um novo material micro-mesoporoso, o qual apresenta lamelas duplas pilarizadas. Para os materiais obtidos, foram sugeridas algumas reações de aplicação catalítica. Os materiais da série MAG-MOR foram aplicados na desidratação do glicerol, mostrando seletividade a acroleína de até 8%. Os niobatos lamelares foram aplicados na cicloadição de CO2 a óxido de propileno e exibiram rendimentos superiores a 80% na formação de carbonato de propileno. Os materiais resultantes da pilarização de magadiita com silício e alumínio mostraram-se ativos no craqueamento do cumeno, gerando benzeno e propeno como produtos da reação.Dissertação Zeólita Mordenita: um estudo sobre a formação e o tamanho dos cristais(2018-01-30) Lima, Rafael Chaves; Pergher, Sibele Berenice Castella; Bieseki, Lindiane; ; ; ; Araújo, Antonio Souza de; ; Loiola, Adonay Rodrigues;A assimilação do modo como uma zeólita é formada partindo de um sistema amorfo e o controle sobre tamanho e morfologia dos produtos de síntese são aspectos fundamentais para a “engenharia zeolítica”. Um sistema para a síntese da zeólita mordenita foi estudado, o qual possibilitou a obtenção de fase MOR sem indicação da presença de qualquer outra fase. Foram realizadas variações nos parâmetros: condição de tratamento térmico, temperatura, tempo, diluição do gel, teor e grau de pureza da água, teor de sódio, envelhecimento e tipo de sílica, visando o estabelecimento da relação entre o tamanho e a morfologia dos produtos de síntese com as modificações efetuadas. A temperatura de cristalização mostrou ser um fator primordial com relação ao tamanho de partículas e cristalitos. A diluição do gel de síntese (50% m/m) proporcionou uma redução na agregação dos cristalitos e a variação do teor de água na síntese implicou em mudanças nas taxas de zeolitização. O teor de sódio modificou o crescimento dos cristais e o aumento de intercrescimentos e agregações de partículas. Mudanças na fonte de sílica incrementaram a taxa de crescimento dos cristais e contribuiram para alterações no tamanho dos mesmos. Cristais maiores foram obtidos a partir de sistemas com maior concentração de cátions sódio enquanto agregados de nanocristalitos. Agregados de pequenos cristalitos de mordenita pura de até cerca de 50 nm foram obtidos com sínteses realizadas a 150 °C e com a diluição do gel já preparado. Menores teores de sódio e água e o uso de fontes de sílica de maior área específica (relativa a este tipo de material) também tendem à resultar em menores cristalitos. Condições opostas viabilizaram o maior crescimento, gerando cristais de até 1 μm em média. Os resultados mostraram que é possível exercer algum controle sobre o tamanho de partícula e de cristalitos da zeólita mordenita através do ajuste de parâmetros inerentes ao sistema convencional de síntese.