Navegando por Autor "Macedo, Daniel Araújo de"

Agora exibindo 1 - 20 de 59

Assessment of NiO-CGO composites as cermet precursors
(Elsevier, 2018-08) Nascimento, Rubens Maribondo do; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Marques, Fernando Manuel Bico
NiO-Ce0.9Gd0.1O1.95 (NiO-CGO) composite powders produced by a one-step chemical route were assessed as precursors of fuel cell anode cermets. Porous NiO-CGO composites were prepared by uniaxial pressing followed by firing at 1400 °C for 4 h. Ni-CGO cermets were subsequently obtained by reduction in 10 vol% H2 + 90 vol% N2 at 750 °C. Similar materials obtained by conventional mechanical mixing of commercial powders were also prepared and tested. The structure and particle size of the calcined material were investigated by X-ray diffraction (XRD) and Transmission Electron Microscopy (TEM). The electrical properties of all materials were duly studied by impedance spectroscopy (NiO-CGO) (in air and several N2 + O2 gas mixtures) or dc conductivity (Ni-CGO). The total and relative magnitude of impedance arcs observed in the low temperature impedance spectra can be used to obtain significant insight on microstructural characteristics, due to a variable role of NiO when shifting from a well percolated electronic conducting pathway to a dispersed ion-blocking phase. The confirmed superior conductivity of one-step materials was interpreted as a consequence of the presence of a network of well-connected and homogeneously distributed NiO(/Ni) grains, as shown by SEM
Assessment of processing route on the performance of ceria-based composites
(Wiley Online Library, 2021-02-02) Nascimento, Rubens Maribondo do; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Marques, Fernando M. B.
Gd-doped ceria (GDC)-based composites, including a eutectic mixture of lithium and sodium carbonate (NLC) as second phase, were prepared using several processing routes, namely chemical synthesis, co-firing of both phases, or impregnation of a presintered porous matrix. LiAlO2-based composites were also prepared and used as reference. The structural, microstructural, and electrical properties (impedance spectroscopy in air, up to 700 C) of these materials were assessed in detail. A limited set of compositions was also used in measurements of total electrical conductivity at different oxygen partial pressures (from 0.21 to <10−25 atm), in the 600 C to 700 C range. The results obtained confirmed the enormous impact of the processing route on the percolation of the ceramic phase. In the exploited range of operating conditions, GDC-NLC composites prepared by infiltration of molten carbonates within a mechanically robust ceramic matrix exhibit a high total ionic conductivity strongly influenced by the contribution of the molten salt while the ceramic phase is decisive in the appearance of a significant component of electronic conductivity under reducing conditions
Battery-like behavior of Ni-ceria based systems: Synthesis, surface defects and electrochemical assessment
(Elsevier, 2019-04-15) Paskocimas, Carlos Alberto; Araújo, Allan Jedson Menezes de; Silva, Vinícius Dias; Sousa, Angel Roberta Oliveira de; Grilo, João Paulo de Freitas; Simões, Thiago Araújo; Macedo, Daniel Araújo de; Nascimento, Rubens Maribondo do
NiO, CeO2 and respective composites are extensively used in energy storage devices due to mostly their high electrochemical activity. However, the assessment of battery-like behavior of Ni-ceria based systems comprising (Ni or Gd)-doped ceria combined with NiO seems to be neglected in the literature. In this work, NiO and ceria-based solid solutions composite powders were obtained by a co-precipitation synthesis method. The structure and particle size of the calcined powders were investigated by X-ray diffractometry (XRD) and field emission scanning electron microscopy (FESEM), respectively. Oxidative states of composites were inspected by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The electrochemical performance of powders was evaluated by cyclic voltammetry, galvanostatic charge-discharge and impedance spectroscopy. Refinement of the XRD patterns showed that powders have nanosized crystallites and mean size of particles within 20 – 70 nm were revealed by FESEM. The improved specific capacity of the NiO-CeO2 electrode material (about 2.5 times higher than that of NiO-CGO at 5 mV s−1) is due to an increase in Faradic reactions taken place on its surface with a higher fraction of defects (namely Ni3+, Ce3+ and oxygen vacancies), as determined by XPS. The superior electrochemical performance of the NiO-CeO2 electrode is also confirmed by electrochemical impedance spectroscopy
Caracterização físico-mecânica e ambiental de cerâmica estrutural com imobilização do íon manganês
(Cerâmica Industrial, 2013) Melo, Marcus Antonio de Freitas; Câmara, Ana Paula Costa; Medeiros, Leonardo Coutinho de; Macedo, Daniel Araújo de; Galdino, José Nildo; Melo, Dulce Maria de Araújo
Neste trabalho a adição do íon manganês bivalente a uma massa argilosa do Estado do Rio Grande do Norte foi estudada a fim de avaliar a viabilidade das peças sinterizadas para uso em cerâmica estrutural. A matéria-prima cerâmica foi caracterizada por análise química (FRX) e difratometria de raios-X (DRX). Assim, o íon metálico foi adicionado na forma de soluções aquosas nas concentrações de 100, 150 e 200 mg/L. Os corpos de prova obtidos por extrusão e sinterizados entre 850 e 1150 °C foram caracterizados por ensaios de solubilidade. As propriedades tecnológicas avaliadas foram: retração linear de queima, absorção de água, porosidade aparente, massa específica aparente e tensão de ruptura à flexão em três pontos. Propriedades como porosidade aparente e absorção de água não apresentaram variações significativas em função da concentração do íon manganês. Por outro lado, a tensão de ruptura à flexão cresce com o aumento da temperatura independente da concentração do íon. Quanto aos resultados, foi possível identificar que a cerâmica com imobilização do íon manganês nas concentrações entre 100 e 200 mg/L é adequada para a fabricação de diversos produtos cerâmicos, tais como tijolo maciço e revestimento semi-poroso, sem oferecer risco ao meio ambiente
Cathodic polarisation of composite LSCF-SDC IT-SOFC electrode synthesised by one-step microwave self-assisted combustion
(Elsevier, 2019-05) Nascimento, Rubens Maribondo do; Loureiro, Francisco J. A.; Macedo, Daniel Araújo de; Cesário, Moises Rômolos; Grilo, João Paulo de Freitas; Yaremchenko, Aleksey A.; Fagg, Duncan Paul
Nano-sized composite La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF)-Ce0.8Sm0.2O1.9 (SDC) powder was synthesised by one-step microwave self-assisted combustion synthesis and characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Electrochemical performance of composite LSCF-SDC cathode in contact with Ce0.8Gd0.2O1.9 (GDC) solid electrolyte under steady state polarisation was studied employing electrochemical impedance spectroscopy in 3-electrode cell configuration. The evolution of elementary steps of oxygen reduction reaction was analysed under cathodic polarisation in potentiostatic mode (up to −0.8 V) in the temperature range 650–750 °C. The composite LSCF-SDC cathode prepared by one-step microwave combustion route demonstrated a lower overall polarisation resistance when compared to literature reports of similar cathodes produced by other synthesis routes
Citrate–hydrothermal synthesis, structure and electrochemical performance of La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ cathodes for IT-SOFCs
(Elsevier, 2013) Garcia, Laurênia Martins Pereira; Macedo, Daniel Araújo de; Souza, Graziele L.; Motta, Fabiana Villela da; Paskocimas, Carlos Alberto; Nascimento, Rubens Maribondo do
La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ (LSCF) powders were synthesized by a combination of citrate and hydrothermal methods. The thermal decomposition behavior of the as-prepared powder was carried out by simultaneous thermogravimetry–differential thermal analysis. The calcined powders were investigated by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and particle size distribution (PSD). Screen-printed LSCF/CGO/LSCF symmetrical cells were sintered between 1150 and 1200 °C and studied by impedance spectroscopy in order to assess the cathode kinetics for the oxygen reduction reaction. Rietveld refinement of XRD data showed the formation of a single perovskite LSCF phase with crystallite size of 53 nm at 900 °C. The best area specific resistance (ASR) value, measured in static air, was found to be 0.34 Ω cm2 at 750 °C, demonstrating that the novel citrate–hydrothermal method is an effective way to prepare cathode materials for SOFC. Cathode performance can be further enhanced by additional surface modification through impregnation with Pr-containing solution, reaching 0.17 Ω cm2 at 750 °C. Furthermore, the activation energy of the PrOx-impregnated cathode is 83.4 kJ/mol, i.e., much lower than 123.8 kJ/mol, the best value determined for PrOx-free cathodes
Cobalt-free perovskite Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d(PSFC) as a cathodematerial for intermediate temperature solid oxide fuel cells
(Elsevier, 2016-09-01) Nascimento, Rubens Maribondo do; Moura, Caroline Gomes; Fagg, Duncan Paul; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Cesário, Moises Rômolos
SFC (Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d) is a new perovskite-type oxide that has gained considerable attention ascathode material for intermediate temperature solid oxide fuel cells (IT-SOFCs), due to its high mixedionic-electronic conductivity below 800 C. In this work, PSFC (Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d,x¼0.2 and 0.4)powders were synthesized by the citrate method and structurally characterized by X-ray diffractometry.Screen-printed cathodes were sintered at 1050 C and electrochemically characterized by impedancespectroscopy at 600e800 C in pure oxygen. The area specific resistances (ASR) of thePr0.5Sr0.5Fe0.8Cu0.2O3 dmaterial are shown to be competitive with typical values reported for cobalt-based cathodes in the measured temperature range, while, importantly, offering a significantly loweractivation energy, 0.62 eV. The thermal expansion coefficients of these Co-free cathodes are in the rangeof 13e15 10 6 C 1, in a temperature range 200e650 C, demonstrating a good thermal compatibilitywith gadolinia doped ceria (CGO) electrolytes
Cobaltitas de cálcio dopadas com Fe como eletrocatalisadores para a reação de evolução de oxigênio
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-06-21) Lima, Andrey José Moraes de; Nascimento, Rubens Maribondo do; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; http://lattes.cnpq.br/4039901907607920; Macedo, Daniel Araújo de; http://lattes.cnpq.br/1027496814443777; Torres, Marco Antônio Morales; http://lattes.cnpq.br/0091292234916055; Silva, Rodolfo Bezerra da; http://lattes.cnpq.br/6541188173799939; Simões, Thiago Araújo; http://lattes.cnpq.br/7903824177570749
A eletrólise de soluções alcalinas é uma das estratégias mais utilizadas para a produção de hidrogênio (H2). Este processo se distingue por quebrar a molécula de água (separação da água) por meio de duas semi-reações: Reação de Evolução de Hidrogênio (HER, reação catódica) e Reação de Evolução de Oxigênio (OER, reação anódica). A OER é fundamental para diversas tecnologias eletroquímicas relacionadas à geração e armazenamento de energia. Novas pesquisas para o desenvolvimento de eletrocatalisadores de baixo custo com uma boa atividade eletroquímica utilizando elementos mais abundantes na terra têm se intensificado nos últimos anos. O presente trabalho tem como objetivo estudar o efeito da dopagem com Fe sobre a OER de cobaltitas de cálcio, Ca3Co4-xFexO9 (x = 0, 0,1, 0,4 e 0,8). Os pós foram obtidos pelo método de sol-gel proteico usando gelatina com calcinação a 900 ° C por 2 h. As amostras resultantes foram caracterizadas por difração de raios X (DRX) e microscópio eletrônico de varredura por emissão de campo (FESEM). A espectroscopia de fotoelétrons de raios-X (XPS) forneceu informações sobre os estados químicos da superfície, enquanto a espectroscopia Mössbauer confirmou a presença de íons Fe+2, Fe+3 e Fe+4. Os íons de Fe+2 substituem os íons de Co na camada Ca2CoO3 e os íons de Fe+4 estão localizados na camada CoO2. Enquanto que os íons de Fe+3 estão presentes na fase secundária Ca2Fe2O5 encontrada nas amostras. O Fe tem uma forte preferência por sítios octaédricos na camada de CoO2 em vez da camada de Ca2CoO3 na estrutura do tipo desajustado de cobaltita de cálcio. Voltametria de varredura linear (LSV), voltametria cíclica (CV) e espectroscopia de impedância eletroquímica (EIS) foram utilizadas para analisar o desempenho eletroquímico. Os resultados indicam que Ca3Co3.2Fe0.8O9 precisa do menor sobrepotencial de 320 mV para gerar uma densidade de corrente de 10 mA cm-2.
Compósitos NiO-CGO obtidos pelo método de síntese em uma etapa
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2015-06-25) Grilo, João Paulo de Freitas; Nascimento, Rubens Maribondo do; Macedo, Daniel Araújo de; ; http://lattes.cnpq.br/1027496814443777; ; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; ; http://lattes.cnpq.br/6106065386252349; Aquino, Flávia de Medeiros; ; http://lattes.cnpq.br/5822416945469021; Pergher, Sibele Berenice Castella; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414
Compósitos NiO-C0.9Gd0.1O1.95 (NiO-CGO), um dos materiais mais utilizado para fabricação de anodos de Células a Combustíveis de Óxido Sólido (CCOS) atualmente, foram obtidos por uma rota química que consiste na mistura das soluções precursoras das fases NiO e CGO previamente obtidas pelo método Pechini, com percentual mássico da fase NiO variando entre 0 e 100 %. Os nanopós como obtidos foram caracterizados por técnicas de análise térmica (termogravimetria e Calorimetria Diferencial Exploratória) e os materiais calcinados foram estudados por difratometria de raios X (DRX). Amostras sinterizadas entre 1400 e 1500 ºC por 4 h foram caracterizadas pelo método de Arquimedes. Os efeitos da composição relativa na microestrutura e propriedades elétricas (condutividade e energia de ativação) de compósitos sinterizados a 1500 °C foram investigados por microscopia eletrônica e espectroscopia de impedância (entre 300 e 650 °C em ar). O refinamento dos dados de DRX indicaram que os pós são ultrafinos e que o tamanho do cristalito da fase CGO tende a diminuir com o aumento de teor de NiO. De maneira semelhante, o cristalito da fase NiO tende a diminuir com o aumento da concentração de CGO, principalmente acima de 50% em massa de CGO. A análise por Arquimedes evidencia uma variação na densidade relativa em função do teor de NiO. Densidades relativas acima de 95% foram obtidas em compósitos contendo a partir de 50 % em massa de NiO e sinterizados entre 1450 e 1500 ºC. Os resultados de microscopia e espectroscopia de impedância indicam que a partir de 30 - 40 % de NiO há aumento do número de contatos NiO-NiO, ativando o mecanismo de condução eletrônica que governa o processo de condução a baixas temperaturas (300-500 °C). Por outro lado, com o aumento da temperatura de medida a mobilidade das vacâncias de oxigênio torna-se maior que a dos buracos eletrônicos do NiO, como resultado, a condutividade de alta temperatura (550 - 650 °C) em compósitos contendo até 30-40% de NiO é inferior à do CGO. Variações na energia de ativação confirmam mudança do mecanismo de condução com o aumento do teor de NiO. O compósito contendo 50 % em massa de cada fase apresenta condutividade de 19 mS/cm a 650 °C (pouco superior a 13 mS/cm encontrada para o CGO) e energia de ativação 0,49 eV.
Desenvolvimento de compósito cerâmico com diatomita, alfa-Al2O3 e ZrO2 parcialmente estabilizada
(2016-09-26) Andrade, Ismar Paulo Siqueira de; Paskocimas, Carlos Alberto; ; ; Macedo, Daniel Araújo de; ; Delmonte, Mauricio Roberto Bomio; ; Melo, Maxymme Mendes de; ; Costa, Tharsia Cristiany de Carvalho;
No Brasil os maiores produtores de diatomita são a Bahia e Rio Grande do Norte, correspondendo respectivamente a 45% e 35%, e é formada principalmente por sílica hidratada. Nesta pesquisa foi avaliada a viabilidade técnica e científica da utilização da diatomita cominuida em um compósito cerâmico. A diatomita, após cominuição por 20 horas em moinho de bolas, atingiu D90 igual a 11,40μm, e foi agregada ao compósito cerâmico com uma matriz contendo α-Al2O3 e ZrO2 parcialmente estabilizada com 3%Y2O3, adquirida comercialmente e com granulometria D90 2,86μm e 7,68μm respectivamente. Os corpos de prova foram conformados em uma prensa uniaxial com aplicação de pressão de compactação de 270 MPa. Foram desenvolvidas duas séries experimentais: D1A e D2A, com respectivamente 10% e 25% de diatomita e 5% e 10% de ZrO2 em suas formulações e sinterizados de forma convencional, com patamares compreendidos entre 1350 oC a 1600 oC e, em sua maioria, com um tempo de permanência em 120 min. Foram realizados ensaios tecnológicos para caracterização das matérias primas e dos sinterizados por: granulometria, FRX, DRX, MEV, dilatometria, TG, DSC, μv, Rlq, μapa, μreal, PA, AA, microdureza Vickers, σmx e tenacidade a fratura KIC. Em diversas formulações foram encontrados principalmente, a formação das fases: mulita, corundum, silimanite, zircônia tetragonal e monoclínica. Os corpos de prova da formulação R6 D1A, obtiveram o melhor resultado geral de microdureza 1662HV, com microestrutura com poros ovalados, freqüência maior de diâmetros menores que 1 μm, densidade da porosidade de 0,08 p/ μm2, sinterização coincidindo com o ponto de maior densificação e incidência maior de fases formadas de corundum, mulita e silimanite, fatores que podem ter contribuído para o resultado alcançado. O melhor resultado para a σmx, foi na amostra da formulação R6 D1AZ10, com um valor de 115 MPa. A amostra R1 D2A, atingiu o melhor resultado de KIC com 7,0 MPa.m1/2. A partir do processo empregado de sinterização nesta pesquisa, do ponto de vista técnico científico, é viável a utilização de diatomita particulada em compósitos com α-Al2O3 e ZrO2 parcialmente estabilizada com 3%Y2O3, para aplicações com exigências de propriedades mecânicas de microdureza até 1662HV, σmx com valores de até 115MPa e KIC até 7,0 MPa.m1/2.
Designing experiments for the optimization of solid-state synthesis and characterization of alumina-based composites
(Elsevier, 2019-05) Paskocimas, Carlos Alberto; Araújo, Allan Jedson Menezes de; Alves, Hugo Plinio de Andrade; Andrade, Rivaildo M.; Campos, Liszandra Fernanda Araújo; Macedo, Daniel Araújo de; Pinho, André Luís Silva; Nascimento, Rubens Maribondo do
Alumina-based composites were prepared by solid-state synthesis of mixtures containing kaolin clay + alu- minum hydroxide and kaolin waste + aluminum hydroxide. The starting raw materials were characterized by X- ray diffraction (XRD) and quantitative phase analyses of fired samples were performed by Rietveld refinement of the XRD data. The effects of the applied pressing pressure (60–320 MPa) and firing temperature (1400–1500 °C) on volumetric firing shrinkage and apparent density were studied through a 22 factorial design. Mullite/alumina and alumina/glass composites were obtained from kaolin clay and kaolin waste processed ceramics, respectively. Overall results suggest the densification processes of mullite/alumina composites with up to 70.1 wt% mullite and alumina/glass composites with up to 59.7 wt% alumina were dominated by solid-phase and liquid-phase sintering mechanisms, respectively.
Designing experiments for the preparation of Ni- GDC cermets with controlled porosity as SOFC anode materials: effects on the electrical properties
(Elsevier, 2018-12-15) Paskocimas, Carlos Alberto; Araújo, Allan Jedson Menezes de; Grilo, João Paulo de Freitas; Loureiro, Francisco J.A.; Campos, Liszandra Fernanda Araújo; Nascimento, Rubens Maribondo do; Macedo, Daniel Araújo de
NiO-Ce0.9Gd0.1O1.95 (NiO-GDC) composites (30, 40 and 50 wt% NiO) were obtained by a “one-step” synthesis method. X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM) analyses were applied to the calcined compositions, revealing powders in the nanometer range. NiO-GDC composites were sintered at 1450-1550 °C and the respective Ni-GDC cermets were produced in a 10%H2-N2 atmosphere at 800 °C. A factorial design tool allowed to establish a regression equation that correlates the effects of Ni content and sintering temperature on the porosity of Ni-GDC cermets. Impedance spectroscopy was used to analyse the electrical properties of the solid oxide composites in air (at 500-650 °C) and of the Ni-GDC cermets in 10%H2-N2 (at 650 °C). The impedance analysis in reducing conditions revealed an improved in the electrical properties for the Ni-GDC cermet derived from the composite with 50 wt% NiO and sintered at 1450 °C. The electrical resistivity values are among the best ones reported for Ni-based cermets produced by different conditions
Efeitos da adição de resíduos de cinza da casca de café na microestrutura e propriedades de cerâmicas à base de cordierita
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-12-15) Ferreira, Pedro Alighiery Silva de Araújo; Nascimento, Rubens Maribondo do; https://orcid.org/0000-0001-9094-0044; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; http://lattes.cnpq.br/5600597533105290; Moura, Caroline Gomes; Macedo, Daniel Araújo de; Grilo, João Paulo de Freitas; Dutra, Ricardo Peixoto Suassuna
A cordierita é um dos compostos do sistema MgO-Al2O3-SiO2 que apresenta o menor coeficiente de expansão térmica dentre os óxidos inorgânicos. Apesar desta vantagem, que resulta em elevada resistência ao choque térmico, a cordierita monofásica é difícil de ser preparada devido à sua estrteita faixa de sinterização e a existência de fases secundárias que eleva o seu coeficiente de expansão térmica. Os fundentes são geralmente utilizados para estimular a sinterização de pós precursores de cordierita e para modificar as microestruturas e propriedades dessas cerâmicas. Neste contexto, este trabalho propõe estudar os efeitos da adição dos diferentes teores de resíduo da cinza da casca de café, como agente fundente, na eliminação de fases secundárias, analisando o comportamento durante os processos de sinterização e os efeitos nas microestruturas obtidas e nas propriedades de cerâmicas à base de cordierita. Uma formulação padrão foi preparada usando argila caulinítica, talco e alumina como fonte dos elementos: alumínio, silício e magnésio. Amostras da formulação padrão pura e desta formulação contendo diferentes teores de RCCC foram preparadas por sinterização reativa (em forno convencional) na faixa de temperatura entre 1250 e 1450 °C. A análise de fase quantitativa de amostras sinterizadas foi determinada pelo refinamento de Rietveld de dados de DRX. As propriedades físicas foram estimadas pela metodologia de arquimedes, a microestrutura foi inspecionada por Microscopia Eletrônica de Varredura. O coeficiente de expansão térmica foi determinado por meio de um dilatômetro térmico e as propriedades dielétricas foram determinadas pela espectroscopia de impedância. A adição de até 1% de resíduo da cinza da casca de café (RCCC) estimulou a reação entre cristobalita e espinélio para formar cordierita, contribuindo para a diminuição da densidade aparente e aumento de porosidade aparente, porém com a adição acima de 1% de resíduo, o teor da fase cordierita reduz e ocorre um aumento de espinélio praticamente na mesma proporção, contribuindo com o aumento do coeficiente de expansão térmica. As amostras com 2% e 4% em peso de teor de resíduo de cinza da casca de café apresentaram uma descontinuidade de comportamento elétrico sem precedentes para materiais à base de aluminosilicatos.
Effect of a zirconia interlayer on the morphological properties of LaSrMnO3- 4YSZ composite films obtained by spin coating
(Journal of Ceramic Processing Research, 2011-12-31) Macedo, Daniel Araújo de; Souza, Graziele L.; Cesário, Moises Rômolos; Cela, Beatriz; Martinelli, Antonio Eduardo; Paskocimas, Carlos Alberto; Nascimento, Rubens Maribondo do
In this study, a chemical route was adopted to obtain strontium-doped lanthanum manganite (LaSrMnO3 or LSM) powders in order to prepare LaSrMnO3-4YSZ (4 mol% Y2O3) composite films by the suspension spin coating method onto 4YSZ and 8YSZ/8YSZ-NiO substrates with or without the application of a zirconia interlayer in the film/substrate interface. The multilayers were sintered at 1150 o C for 6 h and the effect of the interlayer on the morphological properties of the films has been investigated by scanning electron microscopy. The results show that in the less roughn substrates the application of the interlayer (~500 nm) not only improved the adhesion in the film/substrate interface, but also avoided new coating failures. All the films were porous, crack-free and with a thickness below 30 μm, desirable features for application as SOFC cathodes
Effect of composition on the structural development and electrical conductivity of NiO-GDC composites obtained by one-step synthesis
(Elsevier, 2017-08) Nascimento, Rubens Maribondo do; Grilo, João Paulo de Freitas; Moura, Caroline Gomes; Macedo, Daniel Araújo de; Rajesh, Surendran; Figueiredo, Filipe M. L.; Marques, Fernando M. B.
NiO-C0.9Gd0.1O1.95 (NiO-GDC) composites obtained using a chemical route (one-step synthesis) were characterized by thermal analysis, X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and impedance spectroscopy (between 300 and 650 °C in air). Rietveld refinement of XRD data indicated that synthesized powders are ultrafine and the crystallite size of the GDC phase decreases with increasing NiO content. The relative density of sintered samples is influenced by the NiO content, but easily brought to values above 95% after sintering at 1450–1500 °C. NiO-GDC composites exhibited homogeneous phase distribution and grain size often lower than 1 μm. With 30–40 wt% NiO this phase dominates the overall electrical conductivity of NiO-GDC. The combination of grain size, conductivity and microstructural characteristics shows the efficacy of the adopted processing route to obtain high quality Ni-GDC cermet precursors
Electrical conductivity and microstructure of NiO-CGO composites prepared by one-step synthesis
(IOP Publishing, 2013-04-01) Nascimento, Rubens Maribondo do; Macedo, Daniel Araújo de; Figueiredo, Filipe Miguel Lebre; Patrício, Sónia Gonçalves; Martinelli, Antonio Eduardo; Paskocimas, Carlos Alberto; Marques, Fernando Manuel Bico
The correlation between the microstructure and electrical properties of NiO-Ce0.9Gd0.1O1.95 (NiO-CGO) composites prepared by a one-step synthesis method is reported in the present work, and compared to conventional samples synthesized by mechanically mixing commercial powders. Samples sintered between 1350 and 1450 °C had their microstructures and electrical properties investigated by scanning electron microscopy (SEM) and impedance spectroscopy. The total electrical conductivity in the range of 100 – 500 °C of one-step composites is more than one order of magnitude higher than for conventional material. This result is associated to the presence of a network of well-connected and homogeneously distributed NiO grains shown by SEM for the one-step composite, which is responsible for its improved percolative behavior and lower activation energy (0.24 eV at 250 – 650 °C).
Electrical properties of Ca-doped ceria electrolytes prepared by proteic sol-gel route and by solid-state reaction using mollusk shells
(Elsevier, 2021-05-13) Nascimento, Rubens Maribondo do; Garcia, Maxwell F. L.; Araújo, Allan Jedson Menezes de; Raimundo, Rafael Alexandre; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de
Ca-doped ceria (CCO) electrolytes were prepared using two processing approaches, proteic sol-gel synthesis using gelatin (SG) and solid-state reaction (SSR). Mollusk shell powder was used in the SSR method as the main source of Ca. Materials sintered at 1350–1450 °C exhibited relative density above 95% and different microstructural features regarding grain size and morphology. Impedance spectroscopy in air revealed a comparatively better total electrical response of materials prepared by the proteic sol-gel route. CCO ceramics prepared by the SG route have bulk conductivity four times higher than the highest conductivity of samples processed by the SSR route. Electrical properties of the grain boundaries of both series of materials reveal distinct oxygen vacancy concentration profiles and space charge potentials. The role of processing route and sintering schedules was discussed taking into consideration the distinct impact of Ca interaction in the grain boundaries
Electrical properties of lanthanum silicate apatite electrolytes prepared by an innovative chemical route
(Electrochemical Society, 2014-09-29) Martinelli, Antonio Eduardo; Macedo, Graziele Lopes; Macedo, Daniel Araújo de; Rajesh, Surendran; Figueiredo, Filipe M. L.; Marques, Fernando M. B.; Nascimento, Rubens Maribondo do
This work reports the synthesis of apatite-type lanthanum silicate powders with nominal composition La10Si6O27 by an innovative chemical route which combines co-precipitation and sol-gel approaches. The herein proposed synthetic procedure is advantageous in reducing energy consumption and processing time, key elements to decrease the total manufacturing cost. The asprepared powder was calcined between 500 and 900 °C. Structure of the calcined powders, characterized by X-ray diffraction (XRD) and Rietveld refinement, indicated the formation of apatite crystalline lanthanum silicate with minor amount of L2O3 at 900 °C. The apatite powder was further analyzed by scanning electron microscopy (SEM). The effect of sintering temperature, ranging from 1400 to 1450 °C, on the electrical properties was investigated by impedance spectroscopy. Electrical measurements were recorded in the 400 – 800 °C temperature range. The lanthanum silicate electrolyte sintered at 1450 °C exhibited total electrical conductivity (σ700 ºC = 2.12 x 10-3 S.cm-1) comparable with samples from literature prepared by sol-gel and freeze drying methods and sintered at 1500 °C. The results in the present study demonstrate that the co-precipitation method combined with a solgel approach is a promising alternative route to synthesize lanthanum silicate powders
Electronic conductivity in Gd-doped ceria with salt additions
(Elsevier, 2019-09) Nascimento, Rubens Maribondo do; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Marques, Fernando M. B.
Samples of Gd-doped ceria (GDC, Ce0.9Gd0.1O1.95) with eutectic mixtures of Na2CO3 and Li2CO3 (NLC), or K2CO3, Na2CO3 and Li2CO3 (KNLC) as sintering aids (5 mol%) were studied against pure GDC and cobalt doped GDC. The former electrolytes reached densifications in excess of 95% when sintered at 1100 C, values comparable to pure GDC sintered at 1500 C, and more than 20% higher than for GDC sintered at 1100 C. X-ray diffraction powder patterns showed only typical GDC peaks without any noticeable lattice modification and microstructural analysis suggested a homogeneous distribution of residual amounts of sintering aids. The electrical properties of all materials were studied by impedance spectroscopy in air from 200 to 750 C. Materials with NLC and KNLC showed a total ionic conductivity matching pure GDC at 600 C. Hebb-Wagner polarization measurements, used to assess the impact of sintering aids on the nand p-type electronic conductivity of GDC (600e750 C) showed that NLC and KNLC additions lower the p-type conductivity of GDC while Co additions have the opposite effect. The efficacy of alkali metal salts to produce ceria-based electrolytes with competitive ionic and electronic transport properties is exposed
Environmentally friendly synthesis methods to obtain the misfit [Ca2CoO3-d]0.62[CoO2] thermoelectric material
(Elsevier, 2019-11-01) Paskocimas, Carlos Alberto; Emerenciano, Aline Alencar; Araújo, Allan Jedson Medeiros de; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Rasekh, Shahed; Kovalevsky, Andrei V.; Nascimento, Rubens Maribondo do
This work reports the microstructural and thermoelectric characterization of the misfit [Ca2CoO3-d]0.62[CoO2] compound obtained by a solid-state synthesis using mollusk shells and a proteic sol-gel method, which uses gelatin as a polymerizing agent. The results clearly demonstrate the capability of these routes to produce pure Ca3Co4O9 with plate-like morphology. Sintered ceramic samples show randomly oriented grains and relative densities in the range of 63–67%. The obtained microstructures provide reasonable electrical properties and result in competitive thermoelectric performance for the material prepared by the proteic sol-gel synthesis (P.F. of 205 lW/K2 m at 700 C)

SIGAA

Navegando por Autor "Macedo, Daniel Araújo de"