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Aplicação de tratamentos eletroquímicos para remediação de solos (processos eletrocinético) e efluentes (oxidação eletroquímica) contaminados por petróleo.
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2016-11-28) Oliveira, Rosana do Nascimento; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Jennys Lourdes Meneses Barillas; Barillas, Jennys Lourdes Meneses; Araújo, Danyelle Medeiros de
Atualmente uma grande preocupação dos órgãos ambientais está focada no tratamento de efluentes e solos contaminados por compostos orgânicos, muitos deles carcinogênicos. Inúmeros métodos são utilizados para o tratamento destes poluentes, como os biológicos, físicos, químicos entre outros, porém necessitam de uma grande área de trabalho e um longo período de tempo quando comparada com os processos eletroquímicos. Nos últimos anos as tecnologias eletroquímicas tem apresentado alta eficiência na remoção destes compostos, de forma limpa, eficaz e utilizando um menor tempo de tratamento. Visando avaliar a eficiência da tecnologia eletroquímica este trabalho tem como objetivo aplicar métodos eletroquímicos para o tratamento da areia do mar contaminada com petróleo e do efluente gerado durante este processo. Inicialmente foi aplicado o processo de remediação eletrocinética, utilizando eletrodos de grafite a uma densidade de 0,02 A por 16 dias, a fim de promover a descontaminação dos compostos orgânicos presentes na areia do mar previamente contaminado por óleo bruto. Posteriormente empregou-se a técnica da oxidação eletroquímica para tratar o efluente gerado no processo anterior de remediação do solo variando os materiais eletrocatalíticos (Diamante dopado com boro (DDB) e o óxido de rutênio (RuO2)) a uma densidade de 45mA cm-2. Análises de Demanda Química de Oxigênio (DQO), pH, condutividade, UV-Visível e nitrato foram realizadas para avaliar a eficiência dos processos empregados. De acordo com os resultados observou-se que o acoplamento das técnicas aqui empregadas foi uma excelente opção para o tratamento do solo, como também do seu efluente gerado. Ao se utilizar a técnica de oxidação eletroquímica o eletrodo de BDD foi o que obteve a melhor eficiência de degradação do composto orgânico.
Coupled electrochemical processes for removing dye from soil and water
(Electrochemical Society, 2018-06-01) Santos, Elisama Vieira dos; Paiva, Suelya da Silva Mendonca de; Silva, Iasmin Bezerra da; Santos, Elaine Cristina Martins de Moura; Rocha, Ingrid Medeiros Veras; Martínez-Huitle, Carlos Alberto
In this work, a coupled remediation approach is studied by using electrochemical technologies (electrokinetic remediation (ER) and after that, BDD-electrolysis) to remove an azo dye from soil and after that, the elimination of dye from generated effluents was also attained. ER experiments were carried out using graphite electrodes, by applying 1 V cm−1 for 14 d, investigating the use of solutions containing with 0.05 M of Na2SO4 and 0.05 M of sodium dodecyl sulfate (SDS) in the anodic and cathodic reservoirs, respectively. The results clearly indicated that SDS favors the elimination of organic pollutant from the soil, achieving 65%. However, the removal efficiency is increased (89%) when sodium sulfate solution was used as supporting electrolyte. The transport of organic compound in the soil from the cathode to anode reservoir was due to the electromigration phenomenon. Toxicity tests were performed to evaluate the reuse of the soil after remediation, then, the germination of sunflower seeds was carried out, achieving significant percentage of germination in central soil positions (65% and 92%). Finally, the effluent generated by ER was treated with BDD-electrolysis, obtaining complete discoloration after 80 min and a quasi-complete elimination of organic matter (more than 95%) after 120 min due to the contribution of persulfate (S2O8 2−) electrochemically generated at BDD anode
Coupling photo and sono technologies with BDD anodic oxidation for treating Soil-Washing effluent polluted with atrazine
(Electrochemical Society, 2018-04-18) Santos, Elisama Vieira dos; Sáez, C.; Rodrigo, M. A.; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Cañizares, P. Canizares
In this work, it was studied the treatment of soil washing effluents coming from the remediation of a soil spiked with atrazine by using photolysis, sonolysis, electrolysis as well as photo- and sono- electrochemical technologies using diamond anodes. Results clearly showed that both irradiated technologies were more efficient than the single electrolytic technology and these can become a good alternative for the treatment of these effluents. Main characteristic of the effluents produced in the soil washing depended strongly on the ratio surfactant/soil. And, as a novel catalytic effect, the production of persulfate from the sulfate released during the oxidation of SDS played an important role in the oxidation mechanisms of this type of pollutants. Then, SDS can be proposed as an auxiliary reagent to be introduced in the effluent when emulsion is present to increase the efficiency of the electrochemical approach used
Determinação de chumbo em amostras de corante usando um sensor composto de cortiça e grafite
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-09-14) Barros, Thalita Medeiros,; Santos, Elisama Vieira dos; https://orcid.org/0000-0003-2560-6212; http://lattes.cnpq.br/6764013475849701; Santos, Elisama Vieira dos; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Araújo, Danyelle Medeiros de
O chumbo é um dos metais mais tóxicos existentes, pois tem caráter biocumulativo e é capaz de desencadear diversas patologias quando presente no organismo humano. Tendo em vista isso, é importante que o chumbo seja detectado e quantificado de forma fácil, reprodutível e barata em produtos de consumo humano. As tinturas do tipo progressivas capilares, são fabricadas a partir de sais metálicos, principalmente a base de chumbo, prata ou bismuto. Dentre esses sais, o mais usual é o acetato de chumbo, de modo que, a pigmentação dos fios brancos ocorre a partir da formação do sulfeto de chumbo (II), o qual é gerado por meio da reação entre o chumbo e enxofre que é oriundo da cistina, o qual faz parte da composição da queratina do cabelo. Neste presente trabalho, foi determinado o chumbo em três amostras reais de tinturas progressivas capilares de diferentes marcas. As análises foram feitas utilizando voltametria cíclica (VC) e voltametria de pulso diferencial (VPD). Para VC foi aplicado o potencial inicial de -0,9 V a -0,3 V com velocidade de varredura de 100 mV/s, já para VPD foi aplicado o potencial de deposição de -0,9 V, durante 60 segundos e seguido de 10 segundos de equilíbrio com potencial final de -0,3 V, respectivamente. A célula eletroquímica foi constituída pelo eletrodo de trabalho compreendido em um sensor compósito cortiça/grafite–70% (m/m) (GraC-70%), um eletrodo de referência Ag/AgCl e contra eletrodo de fio de platina. Esse sistema foi posto frente a dois diferentes eletrólitos suportes, H2SO4 0,5 M e solução tampão acetato 0,1 M (pH 4,5). A solução tampão acetato 0,1 M (pH 4,5) apontou melhores resultados relativos a sensibilidade ao analito utilizando o eletrodo GraC-70%, quando comparado com o eletrólito H2SO4 0,5 M. Foi possível notar que na presença do eletrólito tampão acetato obteve bons sinais para o chumbo na VC e melhor altura de pico na VPD. De acordo com os limites calculados pela curva de calibração, os limites de detecção foram de 1,25 µM e 1,08 µM, para H2SO4 e tampão acetato, respectivamente. Já os limites de quantificação foram de 3,79 µM para H2SO4 e 3,28 µM para tampão acetato. Foram calculados os percentuais de chumbo nas três amostras e comparados os resultados com o permitido pela ANVISA (RDC 15/2013) que é de 0,6 % de chumbo nesse tipo de produto. Foi constatado que as três amostras estavam de acordo com os parâmetros exigidos pela ANVISA.
Electrochemical advanced oxidation processes (EAOPs) as alternative treatment techniques for carwash wastewater reclamation
(Elsevier, 2018-11-01) Santos, Elisama Vieira dos; Ganiyu, Soliu O; Costa, Emily Cintia Tossi de Araújo; Martínez-Huitle, Carlos Alberto
Electrochemical advanced oxidation processes such as electrooxidation (EO), electrooxidation with hydrogen peroxide generation (EO-H2O2) and electro-Fenton process (EF) have been investigated as alternative treatment techniques for complete removal of anionic surfactants and organic matters from real carwash wastewater. The electrochemical processes were performed with acidified real carwash wastewater using boron doped anode and carbon felt cathode. In all cases, the chemical oxygen demand (COD) removal efficiency was always increased with rise in applied current and complete organic matter decay was achieved at applied current of 500 mA or above after 6 h of electrolysis. Faster and higher COD decay was observed with EF compared to either EO or EO-H2O2 treatment, at all currents and electrolysis time. Besides, complete degradation of anionic surfactants – the major organic content of the wastewater could be achieved at all applied currents studied irrespective of the process used, indicating the efficacy of processes for total remediation of real carwash wastewater. The short-chain carboxylic acids formed as the final organic byproducts were identified and quantified by ion-exclusion chromatography. More so, lower energy consumption and higher current efficiency were achieved with EF compared to EO-H2O2. Electrochemical treatment was found to be a powerful technology for the complete abatement of organic matter in carwash wastewater for possible reuse
Estudo da eficiência do tratamento eletroquímico em água subterrânea contaminada por vazamentos de derivados de petróleo de um posto revendedor de combustíveis em Natal/RN
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2011-02-24) Silva, Márcio Henrique Cabral da; Silva, Djalma Ribeiro da; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; http://lattes.cnpq.br/2485073932883264; Moura, Maria de Fátima Vitória de; http://lattes.cnpq.br/2959800336802498; http://lattes.cnpq.br/2791074318745945; http://lattes.cnpq.br/8562100758328577; Barbosa, Andrea Francisca Fernandes; http://lattes.cnpq.br/5160430176229725
O suprimento hídrico da cidade de Natal é feito, em sua maior parte (70 %), por águas subterrâneas. Dentre as atividades econômicas potencialmente poluidoras que comprometem a qualidade das águas subterrâneas estão os Postos Revendedores de Combustíveis. Este trabalho visa avaliar a eficiência do tratamento eletroquímico em uma amostra de água subterrânea contaminada por vazamentos de derivados de petróleo de um posto revendedor de combustíveis em Natal/RN, avaliando os parâmetros HPAs, TPH total e BTEX a fim de verificar a possibilidade de aplicação da técnica em plano de remedição. Foram realizados quatros ensaios eletroquímicos cada um utilizando 1750 mL de água e 6 horas de tratamento. O 1º ensaio utilizou uma corrente elétrica de 0,31 A e potencial 31,4 V; no 2º ensaio, foi adicionado 10 g de Na2SO4 na amostra, utilizando uma corrente elétrica de 2,1 A e potencial 21,6 V; no 3º ensaio, foi adicionado 10 g de Na2SO4 na amostra, utilizando uma corrente elétrica de 1,06 A e potencial 23,6 V; e no 4º ensaio, foi adicionado 10 g de Na2SO4 na amostra, utilizando uma corrente elétrica de 0,53 A e potencial 11,9 V. Os resultados apontam que em todos os ensaios foi possível reduzir as concentrações dos contaminantes a níveis aceitáveis estabelecidos pela Resolução CONAMA 420.
Estudo do efeito de diferentes cátodos na oxidação de um corante azo
(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2018-12-19) Silva, Roallisson Spayck de Oliveira; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Ana Sofia dos Santos Fajardo; Fajardo, Ana Sofia dos Santos; Santos, Elaine Cristina Martins Moura
A contaminação de recursos hídricos por corantes de diversas indústrias tornou-se uma problemática ambiental em todo o mundo. Estes compostos são estáveis e possuem características mutagênicas e carcinogênicas que afetam os seres vivos de maneira geral. Desta forma, os efluentes deste tipo de indústrias não podem ser tratados por processos tradicionais, surgindo assim os processos oxidativos avançados (POAs) e entre eles, os processos eletroquímicos de oxidação avançada (PEOAs). No presente trabalho utilizou-se um efluente sintético contendo o diazo alaranjado de metil (AM) a para avaliar o comportamento de dois cátodos diferentes, o aço inoxidável (SS) e cátodo de difusão de ar (CDA), através do processo de oxidação eletroquímica (OE) e eletro-Fenton (EF). Nos resultados obtidos para a OE verificou-se que o tipo de cátodo tem uma influência significativa na remoção de cor do poluente com o anodo diamante-dopado com boro (anodo não-ativo) a baixas densidades de corrente, quando comparado com um anodo dimensionalmente estável (anodo ativo). No caso de sistemas com introdução de O2 e Fe2+ observou-se que utilizando o CDA há a geração de H2O2 promovendo as reações de Fenton, aumentando de forma expressiva a eficiência do sistema, independentemente da natureza do anodo aplicado. Para o sistema diamante-dopado com boro/CDA foi analisada a degradação do AM ao longo do tempo, assim como a evolução dos ácidos carboxílicos de cadeia curta. Para este sistema obteve-se um valor de 91.8 kWh m-3 para o consumo de energia. Com este trabalho concluiu-se que dependendo do tipo de processo, anodo e j utilizados, o cátodo afeta expressivamente o sistema, devendo o seu efeito ser estudado.
Functional group influences on the reactive azo dye decolorization performance by electrochemical oxidation and electro-Fenton technologies
(Springer, 2017-09-07) Soares, Izabelle Cristina da Costa; Silva, Djalma Ribeiro da; Nascimento, José Heriberto Oliveira do; Garcia-Segura, Sergi; Martínez-Huitle, Carlos Alberto
Electrochemical water treatment technologies are highly promising to achieve complete decolorization of dyebath effluents, as demonstrated by several studies reported in the literature. However, these works are focused on the treatment of one model pollutant and generalize the perfor mances of the processes which are not transposable since they depend on the pollutant treated. Thus, in the present study, we evaluate, for the first time, the influence of different functional groups that modify the dye structure on the electrochemical process decolorization performance. The textile azo dyes Reactive Orange 16, Reactive Violet 4, Reactive Red 228, and Reactive Black 5 have been selected because they present the same molecular basis structure with different functional groups. The results demonstrate that the functional groups that reduce the nucleophilicity of the pollutant hinder the electro philic attack of electrogenerated hydroxyl radical. Thereby, the overall decolorization efficiency is consequently reduced as well as the decolorization rate. Moreover, the presence of an additional chromophore azo bond in the molecule enhances the recalcitrant character of the azo dyes as pollutants. The formation of a larger and more stable conjugated π system increases the activation energy required for the electrophyilic attack of • OH, affecting the performance of electrochemical technologies on effluent decolorization
Removal of oxyfluorfen from ex-situ soil washing fluids using electrolysis with diamond anodes
(Elsevier, 2016-04-15) Santos, Elisama Vieira dos; Sáez, Cristina; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Cañizares, Pablo Canizares; Rodrigo, Manuel Andres
In this research, firstly, the treatment of soil spiked with oxyfluorfen was studied using a surfactant-aided soil-washing (SASW) process. After that, the electrochemical treatment of the washing liquid using boron doped diamond (BDD) anodes was performed. Results clearly demonstrate that SASW is a very efficient approach in the treatment of soil, removing the pesticide completely by using dosages below 5 g of sodium dodecyl sulfate (SDS) per Kg of soil. After that, complete mineralization of organic matter (oxyflourfen, SDS and by-products) was attained (100% of total organic carbon and chemical oxygen demand removals) when the washing liquids were electrolyzed using BDD anodes, but the removal rate depends on the size of the particles in solution. Electrolysis of soil washing fluids occurs via the reduction in size of micelles until their complete depletion. Lower concentrations of intermediates are produced (sulfate, chlorine, 4-(trifluoromethyl)-phenol and ortho-nitrophenol) during BDD-electrolyzes. Finally, it is important to indicate that, sulfate (coming from SDS) and chlorine (coming from oxyfluorfen) ions play an important role during the electrochemical organic matter removal
Reversible electrokinetic adsorption barriers for the removal of atrazine and oxyfluorfen from spiked soils
(Elsevier, 2017-01-15) Santos, Elisama Vieira dos; Sáez, Cristina; Cañizares, Pablo Canizares; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Rodrigo, Manuel Andres
This study demonstrates the application of reversible electrokinetic adsorption barrier (REKAB) technology to soils spiked with low-solubility pollutants. A permeable reactive barrier (PRB) of granular activated carbon (GAC) was placed between the anode and cathode of an electrokinetic (EK) soil remediation bench-scale setup with the aim of enhancing the removal of two low-solubility herbicides (atrazine and oxyfluorfen) using a surfactant solution (sodium dodecyl sulfate) as the flushing fluid. This innovative study focused on evaluating the interaction between the EK system and the GAC-PRB, attempting to obtain insights into the primary mechanisms involved. The obtained results highlighted the successful treatment of atrazine and oxyfluorfen in contaminated soils. The results obtained from the tests after 15 days of treatment were compared with those obtained using the more conventional electrokinetic soil flushing (EKSF) technology, and very important differences were observed. Although both technologies are efficient for removing the herbicides from soils, REKAB outperforms EKSF. After the 15-day treatment tests, only approximately 10% of atrazine and oxyfluorfen remained in the soil, and adsorption onto the GAC bed was an important removal mechanism (15–17% of herbicide retained). The evaporation loses in REKAB were lower than those obtained in EKSF (45–50% compared to 60–65%)
Treatment of ex-situ soil-washing fluids polluted with petroleum by anodic oxidation, photolysis, sonolysis and combined approaches
(Elsevier, 2017-02-15) Santos, Elisama Vieira dos; Sáez, Cristina; Cañizares, Pablo Canizares; Silva, Djalma Ribeiro da; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Rodrigo, Manuel Andres
In this research, the treatment of soil spiked with petroleum was studied using a surfactant-aided soil-washing (SASW) process followed by sonolysis (US), photolysis and boron doped diamond electrolysis (BDD-electrolysis) for washing liquid treatment. Results clearly demonstrate that SASW is a very efficient approach in the treatment of soil, removing completely the petrochemical compounds by using dosages about 5 g of extracting surfactant (sodium dodecyl sulfate (SDS)) per kg of soil. The main characteristics of the effluents produced in this soil remediation technology as well as the efficiency of the treatment (US, photolysis and BDD-electrolysis) depend on the dosage of SDS. Depollution of the effluents (degradation and mineralization of the organic matter) is related to the reduction in size of micelles formed by SDS and petroleum, and it depends on the treatment used. US and photolysis were inefficient decontamination processes, while BDD-electrolysis favors the complete depletion of micelles. However, the intensification of the efficiency was attained by synergic degradation effects when UV light irradiation and US were coupled with BDD-electrolysis, US/BDD-electrolysis and photo/BDD-electrolysis, respectively. Sulfate (coming from SDS) ions play an important role during the BDD-electrolysis, US/BDD-electrolysis and photo/BDD-electrolysis because persulfate and persulfate radicals are produced (by sulfate activation applying US or photolysis), improving the efficiency of the processes
UV assisted electrochemical technologies for the removal of oxyfluorfen from soil washing wastes
(Elsevier, 2017-06-15) Santos, Elisama Vieira dos; Sáez, Cristina; Cañizares, Pablo Canizares; Martínez-Huitle, Carlos Alberto; Rodrigo, Manuel Andres
In this work, it is studied the treatment of soil polluted with oxyfluorfen by Surfactant-Aided Soil-Washing (SASW) and after that, photo-electrolysis was used for the treatment of the soil-washing fluid produced. This liquid waste is characterized by the high concentration of micelles of pesticide and surfactant (sodium dodecyl sulfate, SDS), whose initial size depends on the ratio soil-surfactant used in the soil washing treatment. The waste treatment is studied in terms of the decrease in size of the particles and the depletion of the pollutants. Results clearly demonstrate that photo-electrolysis with diamond electrodes is a very effective treatment technology with results that overcome those obtained by single photolysis and/or single electrolysis with diamond electrodes. The greater improvements attained by combining UV irradiation to the electrolysis were observed in the removal of the pesticide while the removal of the surfactant was little affected. Electrolysis does not only deplete the complete concentration of pesticide but it also shows to be very efficient in the depletion of the surfactant, preventing its potential recycle. The significant concentration of sulfate released during the attack to the surfactant and the effect of the peroxosulfate anions that are formed from the anodic oxidation of that anion, explain the improved performance of the technology in the treatment of washing fluids with higher concentrations of SDS

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