Navegando por Autor "Martinelli, Daniele de Macedo Henrique"
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Tese Síntese de catalisadores do tipo LaNixFe1-xO3 como precursores catalíticos para reação oxidação parcial do metano(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2011-02-21) Martinelli, Daniele de Macedo Henrique; Melo, Dulce Maria de Araújo; ; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; ; http://lattes.cnpq.br/2054741848677478; Melo, Marcus Antônio de Freitas; ; http://lattes.cnpq.br/5840621182000517; Pedrosa, Anne Michelle Garrido; ; http://lattes.cnpq.br/5052401160158651; Barros, Bráulio Silva; ; Ruiz, Juan Alberto Chavez; ; http://lattes.cnpq.br/5051286289341242Catalisadores a base de níquel têm sido empregados em diversos tipos de reações de reforma, inclusive na oxidação parcial do metano para obtenção de H2 ou gás de síntese (H2 + CO). Normalmente, altos níveis de conversão são obtidos por estes catalisadores, entretanto, a desativação por deposição de carbono ainda é um problema a ser solucionado. Diversas abordagens têm sido empregadas no intuito de minimizar este problema, dentre as quais tem se destacado nos últimos anos a utilização de óxidos com estrutura perovisquita e/ou estruturas relacionadas. Paralelamente, o uso de metodologias de sínteses mais rápidas, fáceis, aplicáveis em escala industrial e que permitam o controle das características microestruturais destes catalisadores, pode em conjunto, prover a solução para este problema. A nível de comparação perovisquitas do tipo LaNixFe1-xO3 (x=0, x=0,3 e x=0,7) foram preparados por dois métodos: precursores poliméricos (pechini) e autocombustão assistida por microondas. Todas as amostras foram calcinadas a 900 °C/4h para obtenção das fases desejadas. Os pós-obtidos foram caracterizados por análise termogravimétrica, espectroscopia na região do infravermelho, difração de raios-X, medidas de área superficial especifica, redução à temperatura programada. As amostras calcinadas foram testadas na reação de oxidação parcial do metano, sendo avaliados os respectivos níveis de conversão, seletividade e a resistência à deposição de carbono. Após calcinação a fase desejada foi obtida para todas as amostras independente do método de síntese, sugerindo claramente a formação de pós cristalinos. De acordo com o resultados obtidos pelo refinamento Rietveld, observou-se a formação de 70,0% de LaNi0,3Fe0,7O3 e 30,0 % de La2O3 para as amostras LN3F7-900-P e LN3F7-900-M e 41,6% de LaNi0.7Fe0.3O3; 30,7% de La2NiO4 e 27,7 % de La2O3 para as amostras LN7F3-900-P e LN7F3-900-M. Os perfis de redução à temperatura programada da amostra LaNiO3 apresentou pico de redução em torno de 510 °C, já a amostra LaFeO 3 apresentou pico de redução acima de 1000°C. Dentre os catalisadores estudados o que apresentou maior nível de conversão de metano foi LaNiO3 obtido pelo método pechini, de uma maneira geral os catalisadores obtidos pelo método pechini apresentaram melhores resultados de conversão que os catalisadores obtidos pela autocombustão assistida por microondasDissertação Síntese e caracterização de catalisadores de LaNiO3 não suportados e suportados em Al2O3 e ZrO2 para a reforma a vapor do metano(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2007-04-18) Martinelli, Daniele de Macedo Henrique; Melo, Dulce Maria de Araújo; ; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; ; http://lattes.cnpq.br/2054741848677478; Melo, Marcus Antônio de Freitas; ; http://lattes.cnpq.br/5840621182000517; Araújo, Antônio Souza de; ; http://lattes.cnpq.br/9770622597949866; Rocha, Maria da Graça Martins Carneiro da; ; http://lattes.cnpq.br/3299495090348942Óxidos iônicos com estrutura ABO3, onde A representa elemento terra rara ou metal alcalino e B é um metal de transição especialmente do grupo VIII da tabela periódica são potenciais catalisadores para oxidação e fortes candidatos para reforma a vapor. Diferentes métodos têm sido propostos para a síntese de óxidos com estrutura perovisquita visando produzir um material com alta homogeneidade, baixa quantidade de impurezas e baixa temperatura de calcinação. No presente trabalho, óxidos do tipo LaNiO3 foram sintetizados utilizando o método dos precursores poliméricos. Os materiais foram tratados termicamente a 300 ºC por 2h, calcinados a 800 ºC por 4h e suportados em alumina e/ou zirconia. As amostras foram caracterizadas pelas seguintes técnicas: análise termogravimétrica; espectroscopia na região do infravermelho; difração de raios-X; área superficial; distribuição do tamanho de partícula; redução a temperatura programada e microscopia eletrônica de varredura. Reações catalíticas de reforma a vapor foram realizadas em uma planta piloto, usando-se atmosfera redutora com uma mistura de 10% H2-Argônio, uma massa de cerca de 5g de catalisador, com fluxo total de 50 mL.min-1. A temperatura variou de 50 a 1000 oC com razão de aquecimento de 10 oC.min-1. Um detector de condutividade térmica foi utilizado para analisar o gás após trapeamento da água, permitindo assim quantificar o consumo de hidrogênio para os niquelatos de lantânio (LaNiO3). Os resultados mostraram que o niquelato de lantânio, foi mais eficaz quando suportado em alumina que em zirconia, observou-se que a conversão do metano foi próxima a 100% e seletividade ao hidrogênio em torno de 70%. Em todos os casos verificou-se baixa seletividade ao CO e CO2Artigo Use of perovskite-type lanthanum nickelate synthesized by the polymeric precursor method in the steam reforming Reaction of Methane(Scientific Research Publishing, 2012-06) Martinelli, Antonio Eduardo; Martinelli, Daniele de Macedo Henrique; Melo, Dulce Maria de Araújo; Pedrosa, Anne Michelle Garrido; Melo, Marcus Antônio de Freitas; Batista, Mary Kalina Sarmento; Bitencourt, Roberto C.In the current work, LaNiO3 perovskite was synthesized using the polymeric precursor method. The materials were thermally treated at 300˚C for 2 hours, subsequently supported on alumina or zirconia and finally calcined at 800˚C for 4 hours. The resulting samples were characterized by X-ray diffraction, thermogravimetry, BET surface area and thermo-programmed reduction. Steam reforming reactions were carried out at 750˚C and 6 bar during 4 hours using a pilot reactor under a H2O:CH4 ratio of 2.5. The mass of catalysts was about 5.7 g. X-ray diffraction patterns confirmed the formation of the perovskite structure in all samples prepared. The results also showed that lanthanum nickelate was more efficient when supported on alumina than zirconia. Finally, it was observed that the methane conversion was approximately 94% and the selectivity to hydrogen was about 70%. In all cases low selectivity to CO and CO2 was verified