Navegando por Autor "Silva, Ámison Rick Lopes da"
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Tese Aplicação da oxidação eletroquímica para tratamento de águas residuárias reais em planta piloto(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-12-03) Silva, Júlio César Oliveira da; Silva, Djalma Ribeiro da; http://lattes.cnpq.br/2791074318745945; https://orcid.org/0000-0002-9228-7349; http://lattes.cnpq.br/5207396537645408; Huitle, Carlos Alberto Martinez; http://lattes.cnpq.br/2485073932883264; Santos, Elisama Vieira dos; https://orcid.org/0000-0003-2189-5694; http://lattes.cnpq.br/8117747568545202; Solano, Aline Maria Sales; Alfaro, Marco Antonio Quiroz; Silva, Ámison Rick Lopes daA água é um bem fundamental para o desenvolvimento dos países de forma sustentável que deve ser consumida e descartada de forma consciente. Consiste em um recurso limitado, cada vez mais escasso em algumas regiões do mundo. A contaminação dos mananciais hídricos superficiais e subterrâneos por compostos químicos orgânicos é definitivamente uma questão preocupante. Ultimamente, há muitas alternativas utilizadas no tratamento de águas residuárias e potável, dentre elas, os processos oxidativos avançados têm ganhado grande aceitação para a desinfecção e a descontaminação de efluentes. Os tratamentos por processos de oxidativos avançados apresentam boa eficácia quanto à eliminação de contaminantes químicos e microbianos na água. O principal ponto de destaque dos processos de oxidativos avançados é a produção in situ da espécie altamente reativa do radical hidroxila (•OH), o radical superóxido (•O2-) e o radical sulfato (•SO4-) podendo fragmentar os poluentes orgânicos e patógenos. Esses processos são baseados em eletrogeração de radicais hidroxílicos (•OH), que podem reagir de forma não seletiva com poluentes orgânicos até sua remoção completa. Os radicais (•OH) têm alto potencial redox (2,8 eV/SHE), sendo capazes de atacar compostos orgânicos por quatro vias: abstração de hidrogênio, combinação, adição de radicais e transferência de elétrons. Este estudo apresenta a construção de um reator eletroquímico em escala pré-piloto para o tratamento eletroquímico de oxidação anódica em águas residuárias da indústria do petróleo, indústrias têxteis, de fármacos e pesticidas, desinfecção de água com potencial de potabilidade como alternativa substituinte do cloro a fim de que possa ser uma alternativa de remediação com baixo custo de montagem, instalação e consumo energético, podendo utilizar fontes de energia solar. Os resultados desta pesquisa revelam que a oxidação eletroquímica, utilizada em escala de planta piloto, é eficiente e pode ser utilizada de forma conjunta com outras técnicas de tratamento de águas residuárias. Pode ainda ser uma alternativa para desinfecção de águas com potencial de potabilidade, sem a utilização e o armazenamento de cloro. O reator mostrou-se eficiente, com possibilidade de ser aplicado eletrodos anódicos de materiais diversos de acordo com a viabilidade econômica do material, podendo ser utilizada para diversos tipos de efluentes, contribuindo, com isso, com outras pesquisas e, consequentemente, elevar a variedade de efluente a ser tratada pelo mesmo equipamento.Tese Aplicação da teoria do funcional da densidade (DFT) e da teoria quântica de átomos em moléculas (QTAIM) no entendimento da oxidação anódica de poluentes promovida pelo ânodo de diamante dopado com boro (BDD)(2020-01-31) Silva, Ámison Rick Lopes da; Huitle, Carlos Alberto Martinez; ; ; Silva, Djalma Ribeiro da; ; Albuquerque, Anderson dos Reis; ; Oliveira, João Bosco Lucena de; ; Xavier, Daniela Karla de Souza; ; Fonseca, Saulo Gregory Carneiro;Na área de eletroquímica ambiental um foco central é a descontaminação de efluentes. Usando técnicas e materiais catalíticos que promovam a oxidação/mineralização da matéria orgânica presente no efluente. A eletroquímica aplicada a este contexto é considerada uma forma de tratamento que se enquadra na nos princípios da química verde, por exemplo, evita o uso de reagentes agressivos ao meio ambiente. A complexidade química que envolve a oxidação das moléculas poluentes é estudada, na literatura, passo a passo na intenção de entender e propor melhoras nos processos em nível molecular. Para o melhor entendimento dos fenômenos, o uso de métodos computacionais da área de química teórica, são utilizadas partindo do que é indicado pelos resultados experimentais, obtidos pela área de eletroquímica ambiental. As técnicas eletroanalíticas: voltametrias cíclicas (VC) e de pulso diferenciado (VPD), foram aplicadas no sistema utilizando a cafeína como analito; eletrólito suporte de H2SO4 e ânodo de diamante dopado com boro (BDD). O perfil eletroanalítico apresentado para este sistema resultou em um pico oxidativo que caracteriza a oxidação da cafeína como uma oxidação direta, ou seja, um pico que ocorre antes do potencial de descarga da água, indicando que a oxidação da cafeína ocorre diretamente na superfície do BDD. A partir das informações fornecidas pelas medições experimentais de VC e VDP, um cluster da superfície do BDD foi construído computacionalmente para verificar as interações da cafeína com o eletrodo, obtendo parâmetros energéticos e pontos de interações pelos cálculos da Teoria do Funcional da Densidade (DFT), Teoria Quântica de Átomos em Moléculas (QTAIM) e da Função de Localização Eletrônica (ELF). De acordo com os resultados da análise energética, obtidos a partir do DFT, as geometrias mais e menos estáveis foram determinadas por energia de interação (IE). Os dados topológicos das geometrias de interações foram obtidos usando QTAIM e ELF para verificar as influências que ocorreram durante a interação e correlacioná-las à IE. Em um outro sistema que trata de oxidação anódica com um cenário mais ativo usando o BDD para mineralizar poluente, o Eriocromo Black T (EBT), em solução na presença de cátions Mg2+ e Ca2+. Eletro-oxidação feita em batelada e monitorando a descontaminação por meio de Demanda Química de Oxigênio (DQO) e espectroscopia ultravioleta e visível (UV-VIS), o comportamento observado foi o inverso do relatado na literatura quando o tratamento utilizado foi eletro-fenton. Neste cenário, uso do DFT para obter as estruturas dos complexos formados entre EBT e os cátions, e posteriormente cálculos de QTAIM aplicados aos complexos, de maneira a analisar as ligações Metal-Ligante na estrutura dos complexos adultos formados. A densidade eletrônica nestas ligações revela a força dos complexos, de maneira que foi possível comparar a ordem de facilidade em sofrer a eletro-oxidação dentre os complexos formados, esta ordem de facilidade levou em consideração complexos com esfera de coordenação tri e hexavalente, para ambos os complexos de esferas de coordenação não houve alteração de resultados.Tese Avaliação da oxidação da Lignina do pseudocaule da bananeira catalisada por Co3O4: uma investigação experimental e teórica das propriedades da ligação BO4 com abordagem DFT, QTAIM e NCI(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-12-13) Kramer, Carlos Augusto Cabral; Santos, Luciene da Silva; Souto, Carlos Roberto Oliveira; 28467809949; http://lattes.cnpq.br/5481020781565211; http://lattes.cnpq.br/7591795264528020; Albuquerque, Anderson dos Reis; http://lattes.cnpq.br/4983201442276288; Santos, Anne Gabriella Dias; Fonseca, Saulo Gregory Carneiro; Silva, Ámison Rick Lopes daA lignina é uma macromolécula natural que, em geral, é formada pelas unidades aromáticas siringuila (S), guiacila (G) e hidroxifenil (H). A partir de sua estrutura é possível a obtenção de moléculas de alto valor agregado, entretanto, os processos esbarram na necessidade da quebra da ligação que une estas unidades aromáticas, a ligação βO4, que, em geral, exige condições agressivas sob altas temperaturas e pressões. Focando no desenvolvimento de um método eficiente para oxidação da lignina, porém em condições brandas, experimentalmente foi estudada a oxidação da lignina de bananeira, na presença de gás oxigênio atmosférico e Co3O4 como catalisador heterogêneo, sob temperatura de 80°C e pressão ambiente. A concentração ideal do catalisador verificada foi de 1% (mol/mol), que após 54 horas de reação foi suficiente para a oxidação. Na avaliação pela modelagem computacional com uso dos orbitais de fronteira de Kohn-Sham, observou-se que a oxidação altera abruptamente a topologia eletrônica, reduzindo a energia de ligação em βO4 para todos os modelos considerados e os torna mais reativos. Através da Teoria Quântica de Átomos em Moléculas e da análise de Interações Não Covalentes, investigou-se as principais interações intramoleculares e suas propriedades relacionadas a ligação βO4. Foi observado que ligninas formadas por unidade G e S apresentam menor gap HOMO-LUMO e, portanto, são menos estáveis em comparação com os modelos formados por unidades H. Assim, como possuem mais interações de caráter repulsivo e desestabilizador que tornam a ligação βO4 mais fraca, porém, em algumas conformações específicas ligações de hidrogênio são observadas e fazem o efeito inverso. Isto permite concluir que, ligninas derivadas de madeira de lei (hardwood), naturalmente, são mais reativas e possuem menor energia de dissociação da ligação βO4, em comparação às ligninas derivadas de madeira macia (softwood) e de biomassa de plantas herbáceas. Contudo, todos os tipos de lignina se tornam mais reativas e tem a ligação βO4 mais fraca após a oxidação. Os resultados alcançados neste trabalho contribuíram para a construção de um entendimento a nível micro e macroscópio sobre as propriedades da lignina.Dissertação Estudos eletroquímicos e teóricos sobre a oxidação de compostos orgânicos modelo no eletrodo de diamante dopado com boro: comportamento eletroquímico, mecanismos de oxidação e DFT(2016-07-20) Silva, Ámison Rick Lopes da; Huitle, Carlos Alberto Martinez; ; ; Vieira, Davi Serradella; ; Cavalcante, Maria Gorette; ; Monteiro, Norberto de Kassio Vieira;A oxidação eletroquímica é um tipo de processo que pode ocorrer diretamente no ânodo, a partir de uma transferência direta com a superfície, ou também através de uma oxidação indireta mediante a geração de espécies ativas de oxigênio as quais podem ser fisicamente adsorvidas (na forma de radicais hidroxila (●OH), ou quimicamente adsorvidas (oxigênio se apresenta em estrutura de óxido), na superfície do eletrodo. Esse processo está relacionado ao tipo do material anódico utilizado e a sua atividade eletrocatalítica. Porém, essa atividade pode ser também, prejudicada devido à formação de filmes poliméricos, reações paralelas de produção de oxidantes bem como, a reação de evolução de oxigênio. Dentre os materiais eletrocatalíticos mais estudados encontra-se os filmes de diamante dopado com boro (DDB). O eletrodo de DDB possui excelentes propriedades tais como estabilidade eletroquímica a elevadas densidades de correntes, estabilidade a corrosão, superfície inerte com baixas propriedades de adsorção e dureza. A alta eficiência do DDB para remoção dos compostos orgânicos é atribuída à capacidade de produzir uma grande quantidade de radicais hidroxilas mediante a eletrólise da água. Estes radicais apresentam alta reatividade com os compostos orgânicos, devido à sua fraca interação (fracamente adsorvido) com o filme de DDB são também, não seletivos e mineralizam completamente poluentes orgânicos com uma alta eficiência de corrente. Entretanto, alguns compostos orgânicos são de fácil degradação em relação a outros, bem como, alguns compostos orgânicos também interagem com a superfície do DDB. Assim, devido à necessidade de entender o processo químico em escala molecular, a inclusão de estudos teóricos computacionais esta sendo de maior interesse, na qual são desenvolvidos cálculos físico-químicos advindos da química quântica, utilizando a Teoria do Funcional da Densidade (DFT). A DFT trata sistemas com muitos elétrons usando funções que representam a densidade eletrônica das moléculas a fim de se obter: propriedades eletrônicas, cargas atômicas e energias dos intermediários que compõe a superfície de energia potencial de uma reação química, avaliar a estabilidade de modo comparativo entre compostos e entender os mecanismos de reação seguidos e propostos. Assim, o objetivo deste trabalho foi o uso de DDB para o estudo do comportamento eletroquímico de compostos orgânicos (hidroquinona, catecol, resorcinol, ácido acético, ácido fórmico e ácido oxálico) bem como o entendimento do processo de degradação, dos mesmos quando eletrolisados. Além disso, estudos computacionais referentes ao comportamento das espécies químicas frente ao eletrodo de DDB com a intenção de obter as configurações de interação do composto orgânico na superfície do eletrodo ou no entendimento de desvendar as interações entre as espécies oxidantes fortes em solução com os compostos orgânicos durante sua degradação.