Produção de hidrocarbonetos renovavéis a partir da pirólise termocatalítica de sebo bovino utilizando catalisadores mesoporosos de óxidos metálicos

dc.contributor.advisorGondim, Amanda Duarte
dc.contributor.advisor-co1Santos, Anne Gabriella Dias
dc.contributor.advisorIDhttps://orcid.org/0000-0001-6202-572Xpt_BR
dc.contributor.advisorLatteshttp://lattes.cnpq.br/6738828245487480pt_BR
dc.contributor.authorPinto, Vasco de Lima
dc.contributor.authorLatteshttp://lattes.cnpq.br/2670810173382356pt_BR
dc.contributor.referees1Braga, Tiago Pinheiro
dc.contributor.referees1IDhttps://orcid.org/0000-0001-9543-7368pt_BR
dc.contributor.referees1Latteshttp://lattes.cnpq.br/9170391410490804pt_BR
dc.contributor.referees2Romano, Pedro Nothaft
dc.contributor.referees3Silva, Edjane Fabiula Buriti da
dc.contributor.referees4Barbosa, Felipe Fernandes
dc.contributor.referees5Santos, Nataly Albuquerque dos
dc.date.accessioned2024-01-22T20:39:23Z
dc.date.available2024-01-22T20:39:23Z
dc.date.issued2023-09-04
dc.description.abstractThe need to study new energy sources has increased due to issues caused by the use of fossil fuels, such as acid rain, greenhouse effect, and global warming. This also impacts society, threatening the survival of humanity and long-term sustainability. A study was conducted on mesoporous MCM-41 catalysts with incorporated metallic oxides (Co/MCM-41, Mo/MCM-41, Ni/MCM-41, CoMo/MCM-41, NiMo/MCM-41 and NiCo/MCM-41) to produce renewable hydrocarbons from bovine tallow. The raw material was physicochemically characterized, and the synthesized catalysts had their structural, chemical, and morphological characteristics analyzed through X-ray Diffraction (XRD), X-ray Fluorescence (XRF), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), and Scanning Electron Microscopy (SEM) coupled with Energy Dispersive Spectroscopy (EDS), confirming the formation and preservation of porous structures after the impregnation of metallic oxides. Activation energies with and without catalysts were determined according to isoconversional methods proposed by Ozawa-Flinn-Wall (OFW) and Kissinger Akahira Sunose (KAS), based on thermogravimetric analyses of bovine tallow and mixtures of bovine tallow with catalysts, with heating rates (β) of 10, 20, and 30 °C/min, and conversion rates (α) of 5, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80, and 90%. The catalysts produced in this study, according to both methods, proved effective in reducing the activation energy (Ea) in the thermocatalytic degradation reaction of bovine tallow. The average Ea for the thermal degradation of bovine tallow was 188.1 and 186.2 kJ/mol by the OFW and KAS models, respectively. With the presence of catalysts, the average Ea found showed lower values, especially for reactions in the presence of Mo/MCM-41, with 147.8 (OFW) and 143.8 kJ/mol (KAS), representing an average reduction of approximately 21% of the raw material's Ea according to the OFW model and approximately 22% according to the KAS model. Both models used showed satisfactory results, with R2 above 0.95, confirming the reliability of the methods. These results were essential in obtaining parameters for thermocatalytic pyrolysis. The thermal pyrolysis reaction of bovine tallow produced a high percentage of hydrocarbons (31.76%). This percentage increased with the addition of catalysts to the reaction process, reaching about 75% with CoMo/MCM-41, 76% with Ni/MCM-41, and 85% with NiCo/MCM-41. As for the percentage of hydrocarbons formed in thermal pyrolysis, production was observed at 52.2% in the bio-kerosene range, 70.4% in the green diesel range, and 14.6% of hydrocarbons with chains above C24. While thermocatalytic pyrolysis favors deoxygenation through decarboxylation, producing an even higher percentage of hydrocarbons, especially in the green diesel range. The use of MCM-41 catalysts, Ni/MCM-41, Mo/MCM-41, Co/MCM-41, NiMo/MCM-41, CoMo/MCM-41, and NiCo/MCM-41 produced, respectively, 51.0%, 34.0%, 38.6%, 42.8%, 32.5%, 36.8%, and 40.0% in the bio-aviation kerosene range and 87.9%, 88.6%, 83.0%, 90.6%, 98.4%, 95.7%, and 93.3% in the green diesel range. Thus, the production of bio-oil from bovine tallow by catalytic pyrolysis proves to be a promising alternative, given the high production of hydrocarbons at the expense of oxygenated compounds, remaining an important raw material in biofuel production and in minimizing environmental impacts derived from its production, using catalysts impregnated with metallic oxides.pt_BR
dc.description.resumoA necessidade de estudar novas fontes de energia aumentou devido aos problemas causados pelo uso de combustíveis fósseis, tais como chuvas ácidas, efeito estufa e aquecimento global. Isso também impacta a sociedade, ameaçando a sobrevivência da humanidade e a sustentabilidade a longo prazo. Foi realizado um estudo sobre catalisadores mesoporosos MCM41 com óxidos metálicos incorporados (Co/MCM-41, Mo/MCM-41, Ni/MCM-41, CoMo/MCM41, NiMo/MCM-41 e NiCo/MCM-41) para produzir hidrocarbonetos renováveis a partir do sebo bovino. A matéria-prima foi caracterizada fisicoquimicamente, e os catalisadores sintetizados tiveram suas características estruturais, químicas e morfológicas analisadas por meio de Difração de Raio-X (DRX), Fluorescência de Raio-X (FRX), Espectroscopia de Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIR) e Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) acoplada a Espectroscopia de Energia Dispersiva (EDS), comprovando a formação e conservação das estruturas porosas após a impregnação dos óxidos metálicos. As energias de ativação com e sem catalisadores foram determinadas de acordo com os métodos isoconversionais propostos por Ozawa-Flinn-Wall (OFW) e por Kissinger Akahira Sunose (KAS), a partir de análises termogravimétricas do sebo bovino e das misturas do sebo bovino com os catalisadores, com taxas de aquecimento (β) de 10, 20 e 30 °C/min e taxas de conversão (α) de 5, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 70, 80 e 90%. Os catalisadores produzidos neste estudo, de acordo com os dois métodos, mostraram-se efetivos na diminuição da energia de ativação (Ea) na reação de degradação termocatalítica do sebo bovino. A Ea média da degradação térmica do sebo bovino foi de 188,1 e 186,2 kJ/mol pelos modelos OFW e KAS, respectivamente. Já com a presença dos catalisadores, a Ea média encontrada apresentou valores menores, com destaque para as reações na presença de Mo/MCM-41, com 147,8 (OFW) e 143,8 kJ/mol (KAS), representando uma redução média de aproximadamente 21% da Ea da matéria-prima segundo o modelo OFW e de aproximadamente 22% segundo o modelo KAS. Ambos os modelos utilizados mostraram resultados satisfatórios, apresentando R2 acima de 0,95, confirmando a confiabilidade dos métodos. Esses resultados foram essenciais na obtenção dos parâmetros da pirólise termocatalítica. A reação de pirólise térmica do sebo bovino produziu elevado percentual de hidrocarbonetos (31,76%). Esse percentual aumentou com a adição de catalisadores ao processo reacional, obtendo-se cerca de 75% com CoMo/MCM-41, 76% com Ni/MCM-41 e 85% com NiCo/MCM-41. Conforme o percentual de hidrocarbonetos formados na pirólise térmica, verificou-se a produção de 52,2% na faixa do bioquerosene, 70,4% na faixa do diesel verde e 14,6% de hidrocarbonetos com cadeias acima de C24. Enquanto a pirólise termocatalítica favorece a desoxigenação por descarboxilação, produzindo um percentual ainda maior de hidrocarbonetos, principalmente na faixa do diesel verde. A utilização dos catalisadores MCM-41, Ni/MCM-41, Mo/MCM-41, Co/MCM-41, NiMo/MCM-41, CoMo/MCM-41 e NiCo/MCM-41 produziu, respectivamente, 51,0%, 34,0%, 38,6%, 42,8%, 32,5%, 36,8% e 40,0% na faixa do bioquerosene de aviação e 87,9%, 88,6%, 83,0%, 90,6%, 98,4%, 95,7% e 93,3% na faixa do diesel verde. Assim, a produção de bio-óleo a partir do sebo bovino por pirólise catalítica mostra-se como alternativa promissora, mediante a elevada produção de hidrocarbonetos em detrimento de compostos oxigenados, mantendo-se, portanto, como uma matéria-prima importante na produção de biocombustíveis e na minimização de impactos ambientais derivados de sua produção, utilizando catalisadores impregnados com óxidos metálicos.pt_BR
dc.identifier.citationPINTO, Vasco de Lima. Produção de hidrocarbonetos renovavéis a partir da pirólise termocatalítica de sebo bovino utilizando catalisadores mesoporosos de óxidos metálicos. Orientadora: Dra. Amanda Duarte Gondim. 2023. 143f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2023.pt_BR
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/57357
dc.languagept_BRpt_BR
dc.publisherUniversidade Federal do Rio Grande do Nortept_BR
dc.publisher.countryBrasilpt_BR
dc.publisher.initialsUFRNpt_BR
dc.publisher.programPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICApt_BR
dc.rightsAcesso Abertopt_BR
dc.subjectQuímicapt_BR
dc.subjectSebo bovinopt_BR
dc.subjectMCM-41pt_BR
dc.subjectPirólisept_BR
dc.subjectBiohidrocarbonetospt_BR
dc.subjectEstudo cinéticopt_BR
dc.subject.cnpqCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICApt_BR
dc.titleProdução de hidrocarbonetos renovavéis a partir da pirólise termocatalítica de sebo bovino utilizando catalisadores mesoporosos de óxidos metálicospt_BR
dc.typedoctoralThesispt_BR

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