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Título: Alquilação de tolueno com propeno, através de complexo ferro (II) ᵦ- diimina homogêneo e heterogeneizado em MCM-41, Al-MCM-41 e SBA-15
Autor(es): Pinheiro, Carlos Antônio de Albuquerque
Palavras-chave: Alquilação;Complexo homogêneo;Complexo heterogeneizado;Planejamento de experimentos;Catalisador de ferro
Data do documento: 25-Set-2014
Editor: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Citação: PINHEIRO, Carlos Antônio de Albuquerque. Alquilação de tolueno com propeno, através de complexo ferro (II) ᵦ- diimina homogêneo e heterogeneizado em MCM-41, Al-MCM-41 e SBA-15. 2014. 150f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2014.
Resumo: This work describes the synthesis and aplication of homogeneous and heterogenized iron catalysts in the alkylation reaction of toluene with propene, empolying experimental design. The homogenous complex was obtained trough the synthesis of the organic ligand folowed by the complexation of the iron(II) chloride. As to the heterogenized complexes, first were synthetized the inorganic supports (SBA-15, MCM-41 and Al-MCM-41). Then, it was synthetized the ligand again, that through funcionalization with chloropropyltrimethoxysilane (CPTMS), was anchored on the support previously calcinated. To these anchored ligands, was complexed the iron(II) chloride, previously solubilizated in tetrahydrofuran (THF). The organic ligand characterization was accomplished trough nuclear magnetic resonance (NMR) and Infrared spectroscopy (IV). The supports were characterized with x-ray diffraction (DRX), texture analysis with nitrogen adsorption/desorption (before and after the anchoring), termogravimetric analysis (TG) and infrared (IV). The metalic content was quantified trough the atomic absorption spectrophotometry (AAS). The complexes were tested in catalytic reactions emolying ethylaluminium sesquichloride (EASC) as co-catalyst in steel reactor, under mecanic stirring. The reaction conditions ranged from 4 to 36 ◦C, with many aluminum/iron ratios. The catalysts were actives in homogeneous and heterogenized ways. The homogenous catalytic complex showed a maximum turnover frequency (TOF) of 8.63 ×103 · h −1 , while, in some conditions, the anchored complexes showed better results, with TOF of until 8.08 ×103 · h −1 . Aditionally, it was possible to determine an equation, to the homogenous catalyst, that describes the product quantity in function of reacional temperature and aluminum/iron ratio.
metadata.dc.description.resumo: Este trabalho descreve a síntese e aplicação de catalisadores de ferro homogêneos e heterogeneizados na reação de alquilação do tolueno com propeno, empregando planejamento de experimentos. O complexo homogêneo foi obtido através da síntese do ligante orgânico seguida da complexação de cloreto de ferro(II). Quanto aos complexos heterogeneizados, inicialmente foram sintetizados suportes inorgânicos (SBA-15, MCM-41 e Al-MCM41). Em seguida sintetizou-se novamente o ligante orgânico, que através de funcionalização com o cloropropiltrimetoxisilano (CPTMS), foi ancorado ao suporte previamente calcinado. A estes ligantes ancorados, foi complexado cloreto de ferro(II), previamente solubilizado em tetrahidrofurano (THF). A caracterização do ligante orgânico foi realizada através de ressonância magnética nuclear (RMN) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). Os suportes foram caracterizados por difração de raios-x (DRX), análises texturais por adsorção/dessorção de nitrogênio (antes e depois do ancoramento), análise de termogravimetria (TG) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). A quantidade de metal foi quantificado através de espectrofotometria de absorção atômica (AAS). Os complexos foram testados em reações catalíticas empregando-se sesquicloreto de etilalumí- nio (EASC) como co-catalisador, responsável pela ativação do complexo catalítico, em reator de aço, sob agitação mecânica. As condições reacionais variaram entre 4 e 36 ◦C, para diversas razões alumínio/ferro, sempre sob 6 atmosferas de pressão de propeno e com 30 minutos de tempo reacional. Os produtos das reações catalíticas foram analisados através de cromatografia gasosa (CG). Os catalisadores se mostraram ativos tanto em meio homogêneo como heterogeneizados nos suportes. O complexo catalítico homogêneo apresentou frequência de rotação (FR) de até 8,63 ×103 · h −1 , enquanto que, em algumas condições, os complexos ancorados apresentaram melhores resultados, com FR de até 8,08 ×103 · h −1 . Adicionalmente, foi possível determinar uma equação, para o sistema homogêneo, que relaciona a quantidade de produto em função da temperatura reacional e da razão alumínio/ferro.
URI: http://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/19826
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