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Title: Síntese de carreadores de oxigênio à base de Ni e Co para estudo do processo de Chemical Looping usando CH4 como combustível
Authors: Alves, José Antonio Barros Leal Reis
Keywords: Chemical looping;Ni e Co;Carreadores de oxigênio
Issue Date: 9-Jun-2014
Publisher: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Citation: ALVES, José Antonio Barros Leal Reis. Síntese de carreadores de oxigênio à base de Ni e Co para estudo do processo de Chemical Looping usando CH4 como combustível. 2014. 140f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2014.
Portuguese Abstract: O aumento da demanda energética está sendo atendida em grande parte por reservas de combustíveis fósseis, que emitem CO2, SOx e vários outros gases poluentes. Cresce também a busca por combustíveis que emitam menos poluentes e que possuam a mesma eficiência energética. Neste contexto, o hidrogênio (H2) vem sendo cada vez mais reconhecido como um potencial carreador de energia para um futuro próximo. Isso ocorre porque o H2 pode ser obtido por diversas rotas e tem uma vasta área de aplicação, além de possuir queima limpa, gerando apenas H2O como produto da queima, e a maior densidade de energia por unidade de massa. O processo de reforma com recirculação química (RRQ) vem sendo bastante investigado nos últimos anos, pois é possível regenerar o carreador de oxigënio por meio da aplicação de ciclos de redução e oxidação. Este trabalho tem como objetivo geral desenvolver carreadores de oxigënio a base de níquel e cobalto para estudar a reatividade em processo de reforma com recirculação química. Os carreadores de oxigënio foram preparados por três métodos diferentes: combustão assistida por microondas, impregnação por via úmida e coprecipitação. Todos os materiais sintetizados possuem a mesma quantidade em massa das fases ativas (60%m/m). Os 40%m/m restantes são de La2O3 (8%m/m), Al2O3 (30%m/m) e MgO (2%). Os carreadores de oxigênio foram nomeados da seguinte forma: N ou C, níquel ou cobalto, seguido do número 3 ou 6, que significa 30 ou 60% de fase ativa na forma de óxido e C, CI ou CP, que significa combustão assistida por micro-ondas, combustão assistida por micro-ondas seguida de impregnação por via úmida e co-precipitação. Os carreadores de oxigênio foram então caracterizados através das técnicas de difração de raios X (DRX), área específica (BET), redução à temperatura programada (RTP) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Os resultados de caracterização mostraram que os diferentes métodos de síntese levaram à obtenção de diferentes estruturas e morfologias. Os testes de redução/oxidação utilizando CH4 como redutor e ar sintético como oxidante foram realizados com os carreadores de oxigênio N6C e C6C, N6CI e C6CI e N6CP e C6CP. Os testes revelaram diferentes comportamentos e que estes dependem do tipo de fase ativa bem como do tipo de síntese. O carreador de oxigênio N6C foi o que produziu mais H2, ao passo que o carreador de oxigênio C6CI foi o que produziu mais CO2 e H2O, sem ocorrência da formação de coque.
Abstract: Increasing energy demand is being met largely by fossil fuel reserves, which emit CO2, SOx gases and various other pollutants. So does the search for fuels that emit fewer pollutants and have the same energy efficiency. In this context, hydrogen (H2) has been increasingly recognized as a potential carrier of energy for the near future. This is because the H2 can be obtained by different routes and has a wide application area , in addition to having clean burning, generating only H2O as a product of combustion , and higher energy density per unit mass . The Chemical Looping Reforming process (CLR) has been extensively investigated in recent years, it is possible to regenerate the catalyst by applying cycles of reduction and oxidation. This work has as main objective to develop catalysts based on nickel and cobalt to study the reactivity of reform with chemical recycling process. The catalysts were prepared by three different methods: combustion assisted by microwave, wet impregnation and co-precipitation. All catalysts synthesized have the same amount by weight of the active phases (60% w / w). The other 40 % m/m consists in La2O3 (8% w / w), Al2O3 (30% w / w) and MgO (2%). Oxygen carriers have been named as follows: N or C, nickel or cobalt, followed by the number 3 or 6, meaning 30 to 60% of active phase in the oxide form and C, CI or CP, which means self-combustion assisted by microwave, self-combustion assisted by microwave followed by wet impregnation and co-precipitation. The oxygen carriers were then characterized by the techniques of X-ray diffraction (XRD), surface area (BET), temperature programmed reduction (TPR) and scanning electron microscopy (SEM). The characterization results showed that the different synthesis methods have led to obtaining different morphologies and structures. Redox tests using CH4 as reducing agent and sintetic air as oxidant agent was done with N6C and C6C, N6CI and C6CI and N6CP and C6CP oxygen carriers. The tests revealed different behaviors, depending on active phase and on synthesis procedure. N6C oxygen carrier produced high levels of H2. The C6CI oxygen carrier produced CO2 and H2O without carbon deposits.
URI: http://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/19898
Appears in Collections:PPGQ - Doutorado em Química

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