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Título: Desenvolvimento de material BaCexPr1-xO3 (0 ≤ X ≤ 1) com estrutura perovskita para oxidação catalítica do CO a CO2 em reator de leito fixo
Autor(es): Lobato, Maxwell Ferreira
Palavras-chave: Método EDTA/Citrato;BaCexPr1-xO3;Tamanho de cristalito;Oxidação do CO
Data do documento: 19-Jun-2015
Editor: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Citação: LOBATO, Maxwell Ferreira. Desenvolvimento de material BaCexPr1-xO3 (0 ≤ X ≤ 1) com estrutura perovskita para oxidação catalítica do CO a CO2 em reator de leito fixo. 2015. 99f. Tese (Doutorado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2015.
Resumo: Barium Cerate (BaCeO3) is perovskite type structure of ABO3, wherein A and B are metal cations. These materials, or doped, have been studied by having characteristics that make them promising for the application in fuel cells solid oxide, hydrogen and oxygen permeation, as catalysts, etc .. However, as the ceramic materials mixed conductivity have been produced by different synthesis methods, some conditions directly influence the final properties, one of the most important doping Site B, which may have direct influence on the crystallite size, which in turn directly influences their catalytic activity. In this study, perovskite-type (BaCexO3) had cerium gradually replaced by praseodymium to obtain ternary type materials BaCexPr1-xO3 and BaPrO3 binaries. These materials were synthesized by EDTA/Citrate complexing method and the material characterized via XRD, SEM and BET for the identification of their structure, morphology and surface area. Moreover were performed on all materials, catalytic test in a fixed bed reactor for the identification of that person responsible for complete conversion of CO to CO2 at low operating temperature, which step can be used as the subsequent production of synthesis gas (CO + H2) from methane oxidation. In the present work the crystalline phase having the orthorhombic structure was obtained for all compositions, with a morphology consisting of agglomerated particles being more pronounced with increasing praseodymium in the crystal structure. The average crystal size was between 100 nm and 142,2 nm. The surface areas were 2,62 m²g-1 for the BaCeO3 composition, 3,03 m²g-1 to BaCe0,5Pr0,5O3 composition and 2,37 m²g-1 to BaPrO3 composition. Regarding the catalytic tests, we can conclude that the optimal flow reactor operation was 50 ml / min and the composition regarding the maximum rate of conversion to the lowest temperature was BaCeO3 to 400° C. Meanwhile, there was found that the partially replaced by praseodymium, cerium, there was a decrease in the catalytic activity of the material.
metadata.dc.description.resumo: O Cerato de bário (BaCeO3) tem estrutura perovskita do tipo ABO3, na qual A e B são cátions metálicos. Estes materiais, dopados ou não, têm sido estudados por apresentarem características que os tornam promissores na aplicação em células a combustível de óxido sólido, permeação de hidrogênio e oxigênio, como catalisadores, entre outros. Porém, como os materiais cerâmicos de condutividade mista têm sido produzidos por métodos distintos de síntese, algumas condições influenciam diretamente as propriedades finais, sendo uma das mais importantes a dopagem do sítio B, que pode ter influência direta no tamanho de cristalito, que por sua vez pode influenciar a sua atividade catalítica. No presente trabalho, perovskitas do tipo (BaCexO3) tiveram o cério gradativamente substituído pelo praseodímio para obtenção de materiais ternários do tipo BaCexPr1-xO3 e binários BaPrO3. Esses materiais foram sintetizados pelo método de complexação combinando EDTA-Citrato, sendo o material caracterizado via DRX, MEV e BET para identificação da sua estrutura, morfologia e área superficial. Além disso foram realizados, em todos os materiais, testes catalíticos em reator de leito fixo visando a identificação daquele responsável pela conversão total de CO em CO2 na menor temperatura de operação, etapa que poderá ser utilizada como posterior à produção de gás de síntese (CO+H2) a partir da oxidação do metano. No presente trabalho a fase cristalina foi obtida apresentando estrutura ortorrômbica para todas as composições, com morfologia formada por aglomerados de partículas. O tamanho médio dos cristais variou entre 100 nm e 142,2 nm. As áreas superficiais foram de 2,62 m²g- 1 para a composição BaCeO3, de 3,03 m²g- 1 para a composição BaCe0,5Pr0,5O3 e de 2,37 m²g- 1 para a composição BaPrO3. Em relação aos testes catalíticos, pode-se concluir que a vazão ótima de operação do reator foi de 50 ml/min e que a composição que obteve a taxa máxima de conversão com a menor temperatura foi o BaCeO3, para 400º C. Enquanto isso, observou-se que ao substituir parcialmente o cério pelo praseodímio houve uma diminuição na atividade catalítica do material.
URI: http://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/20229
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