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Título: Avaliação do potencial fotocatalítico do molibdato de cério obtido pelo método EDTA/citrato na degradação do azul de metileno
Título(s) alternativo(s): Evaluation of photocatalytic potential of cerium molybdate obtained from EDTA-citrate method on methylene blue degradation
Autor(es): Sena, Michael Segundo
Palavras-chave: Molibdato de cério;Caracterização do pó;Síntese pelo método EDTA-citrato;Planejamento experimental;Fotocatálise;Azul de metileno
Data do documento: 8-Set-2016
Citação: SENA, Michael Segundo. Avaliação do potencial fotocatalítico do molibdato de cério obtido pelo método EDTA/citrato na degradação do azul de metileno. 2016. 102f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016.
Resumo: In this work, nanosized ceramic materials of scheelite family were synthesized, the cerium molybdate, through the combined complexing method EDTA-Citrate. It was conduced a 2³ factorial design with three central points to evaluate the influence of synthesis parameters pH (5, 7.5 and 10), heating rate (5, 7 and 10 ° C min-1) and calcination time (3, 4, and 5 hr), on phase formation, the crystallite size and the band gap of the material. The powders were characterized by TG/DSC, XRD, EDX, SEM and DRS-UV/Vis analysis. Through TG/DSC curve, it was observed the decomposition of organics until 600 °C, which this temperature was used in the calcination of the precursors. The XRD powders patterns were indexed to the crystallographic card JCPDS (Joint Committee on Powder Diffraction Standards) nº 01-070-1382 of Scheelite type with monoclinic structure and space group C2/c. No secondary phases were identified. The XRD patterns were refined by Rietveld method, where the lattice parameters and unit cell volume were obtained. The EDX analysis (atomic %) show that there is maximum deviation of 15 and 10% on the theoretical and experimental atomic percentages of Ce and Mo, respectively. Through the SEM images, it was observed that the powders are formed by particles agglomerations of heterogeneous format and size, forming a porous material. The crystallite size study was done based on the interpretation of data from the XRD patterns. It was used the Halder-Wagner-Langford (HWL) and Scherrer methods, revealing average size of crystallites ranging between 11.67 and 32.75 nm. The optical properties of the nanoparticles were evaluated using the DRS-UV/Vis analysis whereby the optical band gap were measured ranging from 2.33 to 2.43 eV, classifying the material as a semiconductor with potential for photocatalytic applications using visible light as the radiation source. The synthesis method used was efficient for the production of a crystalline, nanosized and single phase material. It was observed that the synthesis performed at pH 5, heating rate of 5 °C min-1, and calcination time of 3hr were more suitable for the production of materials with the desired characteristics of crystallite size and band gap. Photocatalysis tests indicated that the synthesized material has a high potential for dye adsorption at pH 2, achieving a removal of nearly 95% of the dye in 30 minutes of contact, without light irradiation. The study of the effect of catalyst concentration indicated that the decrease of concentration of cerium molybdate to 0,125 g.L-1 increased dye removal potential to 99% in 3 hours of reaction. It was also observed through the photocatalytic tests that the decrease in concentration of the dye occurred by methylene blue adsorption on the material surface without degradation of organic matter, within the experimental conditions. The adsorption kinetics results indicated that the adsorption of Methylene Blue on cerium molybdate particles can be described by the pseudo second-order model for the conditions studied in this work.
metadata.dc.description.resumo: Neste trabalho, foram sitetizados materiais cerâmicos nanométricos da família das scheelitas, o molibdato de cério, através do método de complexação combinada EDTA-Citrato. Realizou-se um planejamento experimental fatorial 2³ com três repetições no ponto central para avaliar a influência dos parâmetros de síntese, pH (5, 7,5 e 10), taxa de aquecimento (5, 7 e 10 °C.min-1) e tempo de calcinação (3, 4 e 5 h), na formação da fase, no tamanho médio de cristalito e no band gap do material. Os pós foram caracterizados através das análises TG/DSC, DRX, EDX, MEV e DRS-UV/Vis. Através da curva da análise TG/DSC, observou-se a decomposição dos orgânicos até a temperatura de 600 °C, temperatura a qual foi utilizada na calcinação dos precursores. Os difratogramas dos pós obtidos foram indexados com a ficha cristalográfica JCPDS (Joint Committee on Powder Diffraction Standards) com código de referencia 01-070-1382 de estrutura monoclínica do tipo Scheelita e grupo espacial C2/c. Não foram identificadas fases secundárias. Os difratogramas foram refinados pelo método Rietveld, onde foram obtidos os parâmetros de rede e volume de célula unitária. As análises de EDX (% atômica) mostram que há desvios máximos de 15 e 10% entre as porcentagens atômicas teóricas e experimentais de Ce e Mo, respectivamente. Através das imagens de MEV, observou-se que os pós são formados por aglomerados de partículas de tamanhos e formato heterogêneos, formando um material poroso. O estudo do tamanho de cristalito foi feito baseado na interpretação dos dados dos difratogramas. Utilizou-se os métodos de Halder-Wagner-Langford (HWL) e de Scherrer, revelando tamanho médio de cristalitos variando entre 11,67 e 32,75 nm. As propriedades ópticas das nanopartículas foram avaliadas por meio da análise de DRS-UV/Vis através da qual foram medidos os band gap ópticos que variaram entre 2,33 e 2,43 eV, característico de materiais semicondutores com potencial para aplicações fotocatalíticas utilizando a luz visível como fonte de radiação. O método de síntese utilizado mostrou-se eficiente para produção de um material cristalino, monofásico e de tamanho nanométrico. Observou-se que a síntese realizada com pH 5, taxa de aquecimento de 5°C.min-1 e tempo de calcinação de 3h se mostrou mais adequada para produção do material com as características desejadas de tamanho de cristalito e band gap. Os testes de fotocatálise indicaram que o material sintetizado possui alto potencial de adsorção do corante em pH 2, alcançando uma remoção de quase 95% do corante em 30 minutos de contato, sem irradiação de luz. O estudo do efeito da concentração de catalisador indicou que a diminuição da concentração de molibdato de cério para 0,125 g.L-1 aumentou o potencial de remoção de corante para 99% em 3 horas de reação. Observou-se ainda através dos testes fotocatalíticos que a diminuição da concentração do corante ocorreu pela adsorção do azul de metileno na superfície do material sem degradação da matéria orgânica, dentro das condições experimentais adotadas. Os resultados de cinética de adsorção indicaram que a adsorção do azul de metileno nas partículas de molibdato de cério pode ser descrita pelo modelo de pseudo-segunda ordem para as condições estudados no trabalho.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/22545
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