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Título: Síntese e caracterização de eletrocatalisadores mistos de nióbio e tântalo dopados com Co, Cu e Ni a partir da columbita/tantalita
Título(s) alternativo(s): Synthesis and characterization of mixed niobium and tantalum electrocatalysts doped with Co, Cu and Ni produced from columbite/tantalite
Autor(es): Barbosa, Cleonilson Mafra
Palavras-chave: Columbita/tantalita;Eletrocatalisadores;Metanol;Etanol;Células a combustível
Data do documento: 31-Jul-2017
Citação: BARBOSA, Cleonilson Mafra. Síntese e caracterização de eletrocatalisadores mistos de nióbio e tântalo dopados com Co, Cu e Ni a partir da columbita/tantalita. 2017. 105f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017.
Resumo: This paper proposes an alternative route for producing catalysts for methanol and ethanol oxidation reactions to be applied on fuel cells. Those catalysts are based on oxides and precursors of mixed niobium and tantalum materials in their pure and doped (with Co, Cu or Ni) forms. These materials are obtained from columbite/tantalite, which is the base mineral for Nb, Ta. At first, an experimental planning for the complete purification of the mineral was performed. After purification, 10%wt. doping with each of the metals, and thermal treatment at three different temperatures (110,400 and 600°C) was carried out. Un-doped purified oxides were then subject to complexation process followed by metal addition (doping) and thermal treatment. Purified and thermally treated mineral was characterized by X-Ray Fluorescence (XRF) and X-Ray Diffraction and complete purification was attained. Complex precursors were evaluated on the basis of XRD, Infra-Red Spectroscopy (IR), thermal behavior (TG/DSC and DTA) and morphology (Scanning Electron Microscopy) and presented particle sizes under 0.2 μm, elevated weight loss (76.6%) and a porous structure of irregular shape. Pure and doped catalysts were characterized on XRD, XPS (X-Ray Excited Photon Spectroscopy), SEM and TEM (Transmission Electron Microscopy) basis, presenting indication of catalytic properties interesting for oxidation reactions, such as quick surface reduction. Electrical evaluation of the catalysts was performed according to Differentia Pulse Voltammetry (DPV) with the use of micro sensors during alcohol oxidation reactions. These analyses indicated the excellent conducting characteristics of the materials as electric current flow was increased in two orders of magnitudes in comparison to gold electrodes. The best catalytic behaviors were observed when dopping was performed with copper, followed by nickel, without and cobalt dopant addition. Therefore, the synthesized materials presented characteristics that indicate their suitability for use as fuel cells electrodes.
metadata.dc.description.resumo: Esse trabalho propôs uma rota alternativa de síntese de catalisadores para reações de oxidação do metanol e etanol a serem aplicados em células a combustível, sendo estes a base de óxidos e precursores mistos de nióbio e tântalo puros e dopados com cobalto, cobre e níquel, obtidos a partir do mineral de base, a columbita/tantalita. Inicialmente, foi efetivado um planejamento experimental da purificação total deste minério, na sequência, foi realizada a dopagem usando um percentual de 10%, em massa. Os tratamentos térmicos foram realizados em três diferentes temperaturas (110, 400 e 600 ºC). Na sequência, foi efetivada a síntese do precursor oxalato, que foi utilizado, por conseguinte, na síntese dos precursores dopados onde estes passaram pelos mesmos procedimentos dos óxidos. O minério puro e tratado foi caracterizado por fluorescência de raios X (FRX) e difração de raios X (DRX) que mostraram a sua total purificação. O precursor foi avaliado através das análises de difração de raios X (DRX), espectroscopia de infravermelho (IV), análises térmicas (TG/DTG/DSC e DTA) e a microscopia eletrônica de varredura (MEV); apresentando partículas inferiores a 0,2 micrometros, um alto valor de perda de massa (76,6 %) e uma estrutura porosa de formas irregulares. Os catalisadores puros e dopados foram submetidos às análises por difração de raios X (DRX), espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X (XPS), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e microscopia eletrônica de transmissão (MET), que apresentaram fortes indícios de propriedades catalíticas para a oxidação devido a sua rápida redução. Na caracterização elétrica, estes catalisadores foram avaliados pela técnica da voltametria de pulso diferencial (DPV) através de sensores em reação para a oxidação dos álcoois. As análises demonstraram que estes materiais são ótimos condutores, porque aumentaram a passagem de corrente elétrica do eletrodo de trabalho em até duas ordens de grandeza superior ao eletrodo de ouro. Os melhores desempenhos para as reações foram observados principalmente com o dopante de cobre, seguido por o níquel, o puro e depois o de cobalto, considerando ainda que os materiais obtidos possuem características apropriadas para aplicação em eletrodos de células a combustível.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/24350
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