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Title: Desenvolvimento de novos materiais catalíticos à base de Mo suportado em sílica e carvão mesoporoso ordenados para reações hidrodeoxigenação
Authors: Rigoti, Eduardo
Keywords: Hidrodeoxigenação;Sílicas mesoporosas;Réplicas de carbono;Óxido de molibdênio;Carbeto de molibdênio
Issue Date: 6-Oct-2017
Citation: RIGOTI, Eduardo. Desenvolvimento de novos materiais catalíticos à base de Mo suportado em sílica e carvão mesoporoso ordenados para reações hidrodeoxigenação. 2017. 101f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017.
Portuguese Abstract: O objetivo desta tese foi desenvolver novos materiais catalíticos à base de molibdênio (Mo) por meio da síntese de suportes mesoporosos de sílica e de carvão e avaliar seu desempenho na hidrodeoxigenação de moléculas plataforma em fase gasosa. O desempenho do catalisador, do suporte e do comportamento suporte/catalisador em diferentes condições reacionais foram estudadas. Os carbonos mesoporosos foram obtidos utilizando os materiais de sílica (SBA-15 e KIT-6) como molde. A incorporação do óxido de molibdênio (MoO3) aos diferentes suportes foi realizada pelo método de impregnação ao ponto úmido a fim de obter um teor de 4 e 2 átomos de Mo/nm². As técnicas de caracterização empregadas foram a difratometria de raios X (DRX), fisissorção de N2 a 77 K, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e microscopia eletrônica de transmissão (MET) que permitiram confirmar a síntese dos materiais de sílica e carbono e a efetiva incorporação do óxido de molibdênio. A técnica de capacidade de estocagem de oxigênio (OSC) permitiu investigar o efeito dos pré-tratamentos térmicos sobre o MoO3 e, partir disso compreender a influência desses pré-tratamentos no desemprenho catalítico desses materiais. Além do MoO3 suportado, foram feitos testes catalíticos com Mo2C carburado in situ e ex situ. Os materiais foram avaliados nas reações de hidrodeoxigenação do fenol com temperatura de reação de 300 °C e diferentes temperaturas de pré-tratamento para o MoO3 suportado. Todos os catalisadores apresentaram seletividades a produtos desoxigenados superiores a 97 %. Os óxidos suportados nas réplicas de carvões mesoporosos apresentaram conversões superiores que o óxido suportado nos materiais de sílica. O aumento da temperatura de pré-tratamento influenciou positivamente na conversão a produtos desoxigenados para o óxido suportado nos templates de sílica e em suas réplicas. As reações utilizando Mo2C apresentaram valores de conversão superiores (27 %) aos valores observados com MoO3 (~1,3 – 18,5 %), porém não foi observado uma influência significativa dos suportes.
Abstract: The aim of this thesis was to develop new catalytic materials through the synthesis of mesoporous silica and carbon supports for Mo impregnation to study its catalytic performance in hydrodeoxygenation of gas-phase platform molecules, where it was tried to determine the influence of the catalyst, support and support/catalyst behavior under different reaction conditions. Mesoporous carbons were obtained using the silica materials as a template. The impregnation of molybdenum oxide (MoO3) was carried out by the incipient wetness impregnation to obtain an amount of 4 and 2 Mo atoms/nm² in the silica and carbon supports. Characterization was performed using several techniques such as X-Ray Diffraction (XRD), N2 physisorption, Scanning Electron Microscopy (SEM), Transmission Electron Microscopy (TEM), by these techniques was possible to confirm the synthesis of the silica and carbon materials and the subsequent impregnation of the molybdenum oxide. The oxygen storage capacity (OSC) technique allowed investigating the effect of thermal pre-treatments on MoO3 and, from this, to understand the influence of these pre-treatments on the catalytic performance of these materials. In addition to the supported MoO3, catalytic tests were performed with in situ and ex situ carburized Mo2C. The materials were evaluated in the hydrodeoxygenation reactions of the phenol with reaction temperature of 300 ° C and different pretreatment temperatures for the MoO3 supported. All catalysts presented selectivities to deoxygenated products higher than 97%. The oxides supported on the mesoporous carbon replicates showed higher conversions than the oxide supported on the silica materials. The increase in pretreatment temperature positively influenced the conversion to deoxygenated products for the oxide supported on the silica templates and their replicates. Reactions using Mo2C showed higher conversion values (27%) to the values observed with MoO3 (~ 1.3 - 18.5%), but no significant influence of the media was observed.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/24931
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