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Title: Uso da diatomita como suporte de catalisadores de Ni e Co na reação de reforma a seco do metano
Authors: Anjos, Gineide Conceição dos
Keywords: Diatomita;Níquel;Cobalto;Hidrogênio e reforma a seco
Issue Date: 26-May-2017
Citation: ANJOS, Gineide Conceição dos. Uso da diatomita como suporte de catalisadores de Ni e Co na reação de reforma a seco do metano. 2017. 107f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017.
Portuguese Abstract: Devido às exigências ambientais e ao desenvolvimento da indústria química, a demanda de hidrogênio vem ganhando destaque importante nos setores energético, de insumo e ambiental. As duas principais rotas utilizadas na obtenção do hidrogênio são as reações de reforma a vapor e reforma a seco do metano. A maior dificuldade das reações de produção de H2 é encontrar catalisadores estáveis por longos períodos, que sejam resistentes ao acúmulo de carbono e seletivos a formação do gás hidrogênio. Além de diminuir o custo do catalisador, a utilização de suportes catalíticos influência positivamente nas reações de reforma, aumentando a resistência química e térmica durante os processos, além disso, proporciona boa dispersão da fase ativa, evitando sua sinterização e, portanto, melhorando a atividade e estabilidade do catalisador. Neste contexto este trabalho tem como objetivo, utilizar a diatomita como suporte catalítico para dispersar as fases metálicas de Ni e de Co, avaliando os catalisadores obtidos para o processo de reforma a seco do metano, como também, avaliar os efeitos da adição dos promotores de Ce ou La ao catalisador de melhor eficiência na reação de reforma a seco do metano. Foram preparados catalisadores monometálicos e bimetálicos de Ni e Co, com diferentes concentrações de fase ativa por impregnação via úmida. O suporte e os catalisadores foram submetidos às seguintes caracterizações: difração de raios X (DRX), adsorção e dessorção de N2, análise termogravimétrica (ATG), fluorescência de raios X (FRX), redução à temperatura programada (RTP) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Os testes catalíticos foram realizados em um reator diferencial de leito fixo de quartzo a 700°C. Os produtos formados durante a reação foram analisados por cromatografia gasosa. Os resultados mostraram que foi possível preparar os catalisadores mono e bimetálicos de Ni e Co. O catalisador com composição de 8% de Ni e 2% de Co suportado em diatomita apresentou uma boa interação com o suporte, menores perfis de temperatura de redução e melhor estabilidade ao longo das 10h de ração. O catalisador contendo 10% de Ni apresentou a maior atividade durante este período. O uso dos promotores de Ce ou La não alteraram as propriedades catalíticas e levaram a uma maior formação de coque. Em todos os casos estudados a diatomita se mostrou estável química e termicamente durante a preparação dos catalisadores e o teste catalítico, mostrando-se um excelente suporte para a reação de reforma a seco do metano.
Abstract: Due to environmental requirements and to the development of the chemical industry, the demand for hydrogen has been getting an important focus in the energy, input and environmental sectors. Since the two major methods used in obtaining hydrogen are steam and dry methane reforming reactions. The greatest challenge faced by hydrogen production reactions is to find long-term stable catalysts that are also resistant to carbon accumulation and selective to the formation of hydrogen gas. Besides lowering the cost, the utilization of catalytic supports has important role for the reforming reactions, increasing the chemical and thermal resistance during the processes, besides, it provides good dispersion of the active phase, avoiding avoiding the sinterization of the active phase, influencing positively the activity and stability of the catalyst. In this context, this work aims to use diatomite as catalytic support to disperse the metallic phases of Ni and Co, evaluating the catalysts obtained for the methane dry reforming process, as well as evaluating the effects of addition of Ce and La as promoters to the most effective catalysts. Monometallic and bimetallic Ni and Co catalysts were prepared with different active phase concentrations using the wet impregnation methodology. The support and the active phases were evaluated according to the following characterization methods: X-ray diffraction (XRD), adsorption and desorption of N2, thermogravimetric analysis (TGA), X-ray fluorescence (XRF), programmed reduction temperature (TPR) and scanning electron microscopy (SEM). The catalytic tests were performed in a quartz fixed bed differential reactor at 700°C. The products formed during a reaction were analyzed by gas chromatography. The results showed that the mono and bimetallic Ni and Co were formed. The catalyst with 8% of Ni and 2% of Co concentrations supported on diatomite showed good interaction with the support, low reduction temperature profile and and good stability over the 10h test. The catalyst containing 10% Ni had the greatest activity during this reaction. The use Ce or O promoters had no influence to the catalytic properties and led to a higher formation of coke. In all cases studied, the diatomite was shown to be chemical and thermally stable during the preparation of the catalysts and the catalytic test, being considered, therefore, an excellent support for the dry reforming reaction of methane.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23945
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