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Título: Estudo de catalisadores para a produção de combustíveis alternativos: reação de Fischer-Tropsh e síntese de metanol via hidrogenação de CO2
Autor(es): Mello, Mariele Iara Soares de
Palavras-chave: Síntese de Fischer-Tropsch;Hidrogenação de CO2;Metanol;ZrO2;Co;Caráter ácido-básico
Data do documento: 10-Mar-2017
Referência: MELLO, Mariele Iara Soares de. Estudo de catalisadores para a produção de combustíveis alternativos: reação de Fischer-Tropsh e síntese de metanol via hidrogenação de CO2. 2017. 192f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017.
Abstract: Several studies of catalysts used in reactions for the production of energy fuels, such as Fischer-Tropsch Synthesis (FTS) and Methanol Synthesis from CO2 were done. The chemical nature effect of the oxide support on the performance of Cobalt Fischer−Tropsch catalysts was investigated. A series of supports were synthesized via monolayer coverage of porous γ-Al2O3 with various representative oxides from a wide range of Lewis acid−base character, which were characterized by UV−VIS spectroscopy coupled to alizarin adsorption. It was possible to obtain model catalysts with Co particle size and porosity alike, allowing to study the effect of the support without overlapping diffusion factors or particle size. C13+ hydrocarbon selectivity showed volcano-type dependence, with a maximum of intermediate acid-base character. The the nanoparticles of Cu/ZnO/ZnO2 confinement and the promoter effect on the properties and ZrO2 was studied in the context of the catalysts performance in Methanol synthesis via Hydrogenation of CO2. Three co-precipitation methods were chosen to study the nanoparticles confinement in the mesopores. The methods used, unlike the conventional pore volume impregnation method, showed a simple and effective way to confine the Cu/ZnO/ZrO2 NPs in the mesopores of the supporting SBA-15, as well as a positive effect in catalytic converters with the ZrO2 promoter incorporation. In general, the ZrO2 incorporation was effective in improving the dispersion and confinement of Cu NPs and, therefore, a greater Cu0 interaction with ZnO and ZrO2 promoters. Effects of confinement and promotion contributed to the production of more active and selective catalysts for this reaction.
Resumo: Estudos de catalisadores utilizados em reações para a produção de combustíveis alternativos, como a Síntese de Fischer-Tropsch (SFT) e a Síntese do Metanol via Hidrogenação de CO2 foram realizados. O efeito da natureza química do óxido do suporte sobre o desempenho de catalisadores de cobalto para a reação de Fischer-Tropsch foi investigado e uma série de suportes foram sintetizados por meio de uma cobertura em monocamada da γ-Al2O3 com vários óxidos representativos de uma ampla gama de caráter ácido-básico de Lewis, os quais foram caracterizados por espectroscopia de UV-Vis acoplado com adsorção de alizarina. Foi possível preparar catalisadores modelos com tamanho de partículas de Co e porosidades semelhantes, possibilitando o estudo do efeito do suporte, sem sobreposição de fatores de difusão ou tamanho de partícula. A seletividade de hidrocarbonetos C13+ mostrou dependência do tipo Volcano, com um máximo em um caráter ácido-base intermediário. A localização das nanopartículas (NPs) das fases ativas no interior dos canais mesoporosos e o efeito de promoção do ZrO2 nas propriedades e no desempenho catalítico dos catalisadores na Síntese de Metanol via Hidrogenação de CO2 foi estudado. Três métodos de co-precipitação foram empregados para estudar a inserção das NPs no interior dos mesoporos do suporte. Os métodos utilizados, ao contrário do método de impregnação a volume de poro convencional, se mostraram como uma forma simples e eficaz de localizar as nanopartículas de Cu e dos promotores ZnO e ZrO2 nos mesoporos do suporte SBA-15, bem como um efeito positivo nos catalisadores com a incorporação do promotor ZrO2. De forma geral, a incorporação de ZrO2 mostrou-se eficaz na melhoria da dispersão e localização das nanopartículas de Cu e, portanto, maior grau de interação do Cu0 com os promotores ZnO e ZrO2. Efeitos de localização e de promoção do ZrO2 contribuem para a produção de catalisadores mais ativos e seletivos para esta reação.
URI: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/24934
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